1111相铁基超导体LnFeAsO的元素替代效应

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元素替代效应是探索新超导材料和研究超导机理的一个有效手段。通过元素替代方法,人们已经发现了许多新的铁基高温超导体。而且,对不同晶位的元素掺杂也是判别决定超导电性的内秉因素的重要方法,在探测超导配对对称性上也能提供重要信息。本论文的研究内容主要集中于两个方面:(1)1111相铁基超导体SmFeAsO在四个不同晶格位置上的元素替代效应,超导电性和输运性质随掺杂量的变化,并得到各体系的电子态相图。(2)非磁杂质Zn掺杂对LaFeAsO母体SDW序的影响,以及对超导体LaFeAsO1-xFx的超导临界温度Tc的影响,由此获得超导配对对称性等信息。获得的主要原创性成果如下:(1)对于1111相化合物SmFeAsO,我们分别在Sm位掺杂Th,Fe位掺杂Co或Ni,As位掺杂P,和O位掺杂F,这四个晶格位置的掺杂都能有效压制Fe的反铁磁序,引入超导电性。其中Fe位掺杂Co、Ni,以及在As位掺杂P是我们在国际上首先报道的,得到国际同行的关注。在SmFel-xTxAsO(T=Co.Ni)体系中,由于Co、Ni的3d电子具有巡游性,在体系中引入了导电电子,热电势和Hall效应测量证实是电子型掺杂。我们还发现正常态的热电势值随掺杂量呈现有规律的变化。通过分析我们发现可以把正常态的热电势分解成两部分,即正常的背景部分和反常部分。正常背景部分的热电势绝对值随电子型掺杂增加而略有增加,是随掺杂单调变化的,其变化来自载流子浓度的变化。但是其反常部分的热电势值先随掺杂量增加而增加,在最佳掺杂时达到极大值,然后又开始下降,其变化关系与Tc的变化存在直接的关联,结合可能的超导配对机理讨论了实验数据。我们进而提出这一热电势特征可能在电子型掺杂的铁基超导体中具有普遍性。在SmFeAsO1-xPx体系,我们发现最高Tc仅为4.1K,远小于LaFeAsO1-xPx体系,可能与Sm的磁性有关。(2)我们首次报道了LaFeAsO母体及其F掺杂的超导体中的非磁杂质Zn的掺杂效应。我们发现非磁的Zn杂质对母体的SDW序破坏非常严重,5%的Zn掺杂足以破坏长程的SDW序,使母体从半金属转变为半导体行为。然而,在最佳Tc=26K的LaFeAsO0.9F0.1超导体体中,少量的Zn掺杂并不明显影响Tc,完全不同于铜氧化物高温超导体中Zn掺杂效应。我们进一步研究了LaFel-xZnxAsO1-yFy体系的Zn掺杂效应与F掺杂浓度的关系。我们发现,在欠掺杂区(y=0.05),超导临界温度Tc随Zn含量的增加反而是增加的,而在过掺杂区(y=0.15),少量的Zn掺杂迅速压致Tc,仅2%Zn就导致体系不超导。结合相关理论预言,我们认为超导配对对称性可能随着载流子浓度改变而变化。在欠掺杂区和最佳掺杂区,我们认为超导配对性可能是通常的s++配对。根据Anderson定理,非磁性杂质对Tc的影响很小。在欠掺杂区Tc随着Zn含量增加而上升,可能是因为Zn掺杂压制了与超导竞争的SDW序。在过掺杂区,超导配对对称性可能是d-wave或者S+-wave配对,非磁性杂质也会产生明显的拆对效应,Zn掺杂明显压制超导电性。我们观测到的这些有趣结果有助于理解铁基超导体的机理。(3)最后,我们研究了SmCoAsO体系的磁性质、磁阻和比热,发现该体系经历了三个磁相变,首先在80K附近发生Co 3d电子从顺磁到铁磁的转变,随后在45K以下发生铁磁到反铁磁序的相变,其相变温度随磁场增加而降低,第三个磁相变来自Sm的局域磁距在5.6K形成反铁磁序。根据分析发现:SmCoAsO是一个巡游铁磁化合物,RKKY作用对磁有序起重要作用。在T<45K下其磁结构变为A-type反铁磁序,但CoAs面内保持铁磁序,这个反铁磁序的形成可能源于c-轴的长度改变导致RKKY作用的符号改变。层间的反铁磁耦合比较微弱,大约2T的磁场就可以诱导反铁磁到铁磁的变磁相变。我们建立了一个较完整的相图,讨论了Co的3d电子和Sm的4f电子之间的相互作用。
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