基于PMS活化降解有机污染物催化材料制备与性能研究

来源 :大连工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:longman1026
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随着水体污染问题的不断加剧,人类环保意识的逐步提高,水中有机污染物的处理技术也在不断的发展。近年来,高级氧化技术由于其高的氧化能力引起了研究者们的广泛关注。其中,相比于其它处理技术而言,基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术具有较大的应用潜力。由于PMS的不对称结构,它更容易被催化剂活化产生强氧化性的自由基,从而使水中难降解的有机污染物去除。钴基催化材料被认为是活化PMS最有效的手段之一。因此,寻求简单的方法制备催化效果好、稳定性强、使用周期长的钴基催化材料具有重大意义。本论文分别使用片状的Zr-SBA-15和来源广泛的废弃物羊粪衍生的生物炭作为载体材料,通过引入钴活性物种,制备了用于PMS活化降解有机污染物的催化材料,并探讨了它们的催化性能、降解机理以及应用潜力。(1)利用钴物种、组氨酸(His)和Zr-SBA-15(ZS)作为前驱体,采用简单的无溶剂法成功地制备了带有钴-氮/碳层(Co-N/C)的有序介孔硅催化材料来考察活化PMS降解有机污染物的催化活性。考虑到介孔二氧化硅的孔道限制效应和Zr-SBA-15,钴物种以及组氨酸之间的强烈的相互作用,催化剂(Co@NC-ZS-700)表现出优异的界面性能、循环稳定性和磁性分离能力,且能够对染料、酚类、抗生素等有机污染物高效降解,具有一定的普遍适用能力。此外,还系统地研究了碳化温度、钴物种含量、PMS/催化剂用量、p H值、共存离子和真实水环境等因素对降解性能的影响。(2)以“以废治废”的理念为出发点,实现废弃物羊粪的资源化利用。通过将浸渍钴的羊粪废弃物进行碳化处理,成功制备了表面负载的钴/生物炭复合材料。催化剂(Co-GMC-900)在活化PMS降解环丙沙星(CIP)方面表现出良好的催化性能,在30分钟内可去除96.5%的CIP。此外,由于良好的磁性、固有的椭球体以及钴纳米粒子与石墨化生物炭网络之间相互作用的协同作用,Co-GMC-900具有较强的稳定性。通过表征分析,碳化温度对催化材料的理化性质的调节起着至关重要的作用。根据被检测到的活性物种,系统地提出了自由基过程(SO4·-,·OH和O2·-)与非自由基过程(~1O2和电荷转移)结合的降解机制。这一工作或许为羊粪废弃物的资源化利用和有效去除有机污染物提供了广阔的应用前景。
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