重金属元素污染地球生态系统已成为一个全球性的问题。西方部分发达国家随着经济增长方式改变、产业转移以及人为调控的增强,一些重金属元素的排放量已经开始下降。而我国正处于工业化、城镇化加速发展时期,随着经济规模扩大和人民生活水平提高,资源需求总量和消耗强度在较长时期保持较高水平,人为来源重金属排放及土壤重金属积累还可能保持持续快速增长,形势严峻。但当前的研究仍然难以回答在经济快速发展背景下,未来重金属积累的趋势如何变化、什么时候可能发生风险、发生风险的可能性有多大等关键问题。因此,开展高强度人为作用影响下重金属风险预测预警研究重要而紧迫。土壤重金属积累风险预测预警研究,能提前认知经济发展可能导致的环境问题,对转变经济增长方式,最大限度地降低发展过程中牺牲生态与人体健康的代价,促进区域可持续发展有重要的意义。　　 基于以上背景,本文在973项目子课题“土壤-作物中重要化学物质的时空分布规律和风险预测”项目的支持下,选取经济快速发展地区——宜兴市为研究区,模拟和预测高强度人为活动下土壤重金属积累的时空变化及风险响应过程。本研究以“驱动-过程-响应”及“过去-现在-未来”两条主线贯穿全文,“驱动-过程-响应”主要研究人为活动作用下的土壤重金属传输、迁移和转化过程,“过去-现在-未来”是基于研究过去与现在的趋势,在传输、迁移和转化机制的基础上预测土壤重金属的积累过程及风险。　　 本论文共分八章。第一章和第二章是绪论和方法。第三章主要研究近55年来土壤重金属的积累历史及城市覆盖土壤的形态演化特征;第四章研究典型发展过程(工业、交通和城市扩张)对土壤重金属积累的影响,并提取不同过程下人为来源的重金属输入通量;第三章和第四章研究的主要目的是基于对重金属积累历史和现状的认识,探究经济社会发展对土壤重金属积累的驱动过程与规律,是接下来几章研究的基础。第五章构建土壤重金属积累的模型,模拟宜兴城市及周边地区近30年来土壤重金属积累的时空变化过程;第六章利用LMR模型,分情景预测未来50年内土壤重金属积累趋势及风险;第七章研究土壤重金属积累风险预警、临界负荷通量估算及管理。第八章为结论和展望。通过论文研究形成以下几条主要结论:　　 (1)城市覆盖土壤可以作为重建土壤重金属污染历史的可选载体　　 城市覆盖土壤保存在一个相对封闭的环境中,保留了覆盖当时的重金属含量信息,因此可以作为重建污染历史的载体。本研究利用城市覆盖土壤建立起了近55年来高时间分辨率的重金属积累时间序列,并利用年轮化学方法进行了交叉检验,两种载体建立的时间序列吻合良好。过去55年来重金属的积累趋势与经济增长过程相关,土壤重金属积累时间序列分为三个阶段:1950-1970年保持在较高水平,1970-1980年有下降的趋势,1980-2006年呈线性增长。近30年来Zn、Pb、Cu和Cd的年积累速率分别达到1.19、0.278、0.307和0.001mg kg-1yr-1。　　 (2)典型发展过程下的人为来源重金属输入是土壤重金属积累的主要原因　　 研究表明Pb元素受人为活动影响最大,工业型城镇、道路交通和城市扩张采样区的Pb的人为影响分量分别占全量的24.1％、52.3％和33.2％,这说明近几年来宜兴地区Pb元素积累迅速;其次是Cu,工业型城镇、道路交通和城市扩张采样区Cu的人为影响分量分别占全量的14.7％、23.8％和18.4％;Cd在三种典型过程下的人为来源贡献率在15-17％之间;Zn受到工业影响较大外,交通和城市扩张的影响的贡献率较小约为5％。　　 1980年以前农业活动是土壤重金属的主要来源,Cd、Cu、Pb和Zn四种元素由于肥料输入量分别占总输入通量的41.3％、76.1％、2.0％和49.3％。到2006年,农业来源的重金属输入通量下降,工业型城镇、道路交通、城市扩张来源的重金属成为了最主要的来源,Cd、Cu、Pb和Zn四种元素的这三种来源的输入通量之和分别占总输入通量的60.2％、49.7％、95.2％和68.3％。　　 (3)过去30年来城市周边土壤重金属积累快速,空间格局受人为活动影响显著　　 重金属积累模拟结果表明近30年来土壤重金属含量变化近似于线性增长,与社会经济发展同步。1980-2006年间,Pb的相对积累速度最快,从24.1mg kg-1增加到28.3mg kg-1,增加了20％,年均积累率为0.7％;其次是Zn从55.1mg kg-1增加到64.8mg kg-1,增加了17.5％,年均积累率为0.7％;Cd和Cu的分别增加了13.8％和12.9％,年均相对积累率分别为0,55％和0.51％。土壤重金属含量的空间格局变化明显,主要表现在随着时间的推进,重金属元素含量沿城市周围梯度递减的趋势愈加明显。　　 对模型的验证和评价结果表明,LMR模型能较好的表达人为因素的作用,大体上能有效模拟重金属的时间变化和空间分布差异,可以利用模型进行预测,但模型的模拟结果存在较大的不确定性。Cd、Cu、Pb和Zn相对于平均值的不确定性范围分别为(-13.9％,+26.1％)、(-13.8％,+12.5％)、(-11.3％,+32％)和(-11.5％,+16.3％)。灵敏度分析表明重金属初始含量以及工业、肥料、交通和城市等来源的输入通量是关键敏感因子,精确估算这些参数是改善模型的模拟精度的关键。　　 (4)LMR模型的初步预测预警结果表明,经济快速发展趋势下,未来土壤重金属复合污染对生态和人体健康的影响形势不容乐观　　 情景预测初步结果表明,城市扩张情景下重金属积累增长最快,到2050年Cd、Cu、Pb和Zn的含量相对于2000年含量分别增加28.7％、22.8％、72.1％和42.5％。Pb的积累速度最快,近超出现状含量的一倍。2050年城市扩张情景下的Cd、Cu、Pb和Zn的含量比基于现状趋势情景下的分别升高1.43％、5.42％、14.8％和9.4％。　　 根据LMR模型的初步预测预警结果,就单个元素而言,土壤Cu和Zn元素的积累量在未来50年内对人体健康产生危害的概率不大,但Cd和Pb持续积累趋势下,可能对人体健康产生危害的发生时间分别为2050和2040年。重金属复合污染形势更不乐观,到2030年可能会危害到生态环境和人体健康。为规避土壤重金属积累风险的发生,需利用临界通量控制重金属的排放,加强风险管理。本论文利用的LMR的预测预警模型仍属于探索性的尝试,预测预警结果存在很大的不确定性。