【摘 要】
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动力学抑制剂(KHIs)可以延缓水合物的形成,可用于解决因形成水合物导致油气生产装置和运输管线堵塞的问题,对维持油气行业的安全有效运作十分重要。但目前关于动力学抑制剂的抑制机理还不是很明确。本论文利用分子模拟与实验相结合的方法系统研究了KHIs对水合物形成的抑制过程,主要研究内容如下:(1)利用分子模拟研究有/无KHIs体系中甲烷水合物的形成过程,结果表明在甲烷水合物的成核过程中,不稳定簇的大小对
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动力学抑制剂(KHIs)可以延缓水合物的形成,可用于解决因形成水合物导致油气生产装置和运输管线堵塞的问题,对维持油气行业的安全有效运作十分重要。但目前关于动力学抑制剂的抑制机理还不是很明确。本论文利用分子模拟与实验相结合的方法系统研究了KHIs对水合物形成的抑制过程,主要研究内容如下:(1)利用分子模拟研究有/无KHIs体系中甲烷水合物的形成过程,结果表明在甲烷水合物的成核过程中,不稳定簇的大小对甲烷水合物成核起着至关重要的作用。KHIs并没有明显延缓第一个完整水合物笼子的形成,而是通过阻碍不稳定团簇的形成和生长,降低新形成的水合物笼型结构的稳定性来抑制水合物的成核。此外,抑制剂分子不仅会干扰水分子间的氢键,还会影响甲烷和水分子的运移。(2)采用模拟和实验相结合的方法研究乙烯基吡咯烷酮与丙烯酸酯类共聚物对水合物的抑制性能。发现抑制剂可以聚集甲烷分子形成甲烷气泡并延缓甲烷分子的重新溶解,从而抑制甲烷水合物的生长。在PVP的基础上引入疏水性的酯基类基团和丁基基团均有利于提高抑制剂对水合物的抑制性能。此外,还发现增加KHIs与甲烷之间的相互作用也可以改善KHIs的抑制性能。实验结果证实了模拟结果的可靠性。(3)采用实验与模拟相结合的方法研究乙烯基吡咯烷酮与乙烯基醚类共聚物对水合物的抑制性能。通过实验筛选发现乙烯基环己醚与乙烯基吡咯烷酮共聚物对甲烷水合物的形成具有显著的抑制效果。随后利用分子模拟确定乙烯基环己醚与乙烯基吡咯烷酮的配比为1:1时共聚物PVP-HD对甲烷水合物抑制的效果最佳。通过实验合成评价发现PVP-HD的抑制性能与商业抑制剂Inhibex 501相当,而乙烯基吡咯烷酮、丙烯酸丁酯和乙烯基环己醚三元共聚物PVP-BH的抑制性能超过商业抑制剂Inhibex 501。这两种抑制剂都具有较好的商业应用前景。(4)使用咪唑类试剂与KHIs进行复配,发现咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-丙基咪唑和2-乙基-4-甲基咪唑和KHIs之间都具有一定的协同效应,其中2-丙基咪唑的协同效果最佳。随后通过实验确定了2-丙基咪唑的最佳用量,并通过分子模拟提出2-丙基咪唑与KHIs的协同机理。(5)通过实验考察KHIs对水合物分解水中记忆效应的消除效果,结果表明水合物分解水在不同温度下停留会影响水合物记忆效应的强弱。KHIs的存在有利于消除记忆效应,KHIs的抑制效果越好对于体系中水合物记忆效应的消除也越容易。此外,增加KHIs的用量和加入Na Cl都有利于KHIs对记忆效应的消除。
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