贵金属节省的NO_x储存还原催化剂的研究

来源 :清华大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wuhaoxust
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
NOx储存还原催化技术(NSR)是新一代高燃油效率稀燃汽车尾气净化的关键技术。既有NSR催化剂Pt-BaO中Pt含量高且热稳定性不足,是NSR技术难以实现实际应用的瓶颈所在。本论文致力于发展贵金属节约的低Pt或无Pt的NSR催化剂,研究其中的催化作用规律和构效关系,主要研究内容及结果如下:以Al2O3载体为基础,研究了载体性质对低Pt含量的NSR催化剂的影响规律。探索研究了Al2O3载体在450-1000oC范围预焙烧后,晶型和表面酸密度的变化,及其对Pt-BaO/Al2O3NSR性能的影响规律,发现Pt-BaO/Al2O3的NOx还原量随Al2O3预焙烧温度升高呈火山型曲线,在800oC最高。进一步在预焙烧温度为800oC的Al2O3上,改变Pt含量,发现Pt含量由1.0wt%降至0.5wt%时,催化剂对NOx的储存量只下降了15%,但对储存NOx还原为N2的选择性却由85%骤降至53%。这些结果揭示出对储存NOx催化还原为N2的能力是制约NSR性能的关键。在此基础上,通过添加ZrO2对Al2O3载体进行了调变,创制了低Pt含量(0.5wt%)的Pt-BaO/ZrO2-Al2O3催化剂,其NSR性能与既有的高Pt含量(1.0wt%)Pt-BaO/Al2O3相当。这些工作为发展降低Pt含量的NSR催化技术提供了启示。CoOx助剂能显著提高催化剂对NOx氧化储存的能力。基于低Pt含量(0.5wt%)Pt-CoOx-BaO/Al2O3催化剂,发现CoOx的添加虽能提高对NOx的储存性能,但却显著降低了对储存的NOx的还原性能。在适宜温度下(550oC)焙烧,形成了Pt-Co二元金属颗粒,有利于NOx还原。钙钛矿型氧化物具有高的NOx储存性能而备受关注,但目前还原其储存NOx需添加另一床层的Pd催化剂。本工作尝试将NOx储存还原性能集于一体,探索地改变了BaFeO3与Al2O3物理混合后的焙烧温度(550、800oC),发现800oC焙烧的NOx储存量是550oC焙烧的5倍,是BaFeO3的1.6倍,是既有Pt-BaO/Al2O3的10倍,揭示出BaFeO3与Al2O3表面的酸性位在高温焙烧(800oC)的作用下,能够产生具有高的NOx储存活性的BaO。该方法同样适用于其他钙钛矿型氧化物(BaZrO3、BaCeO3),这些结果发展了一种制备高的NOx储存催化剂的普适方法。进一步研究其对储存NOx的还原性能,我们发现BaFeO3与Ag/Al2O3机械混合后800oC焙烧,在300oC时对储存NOx还原为N2的选择性高达96.2%,这为研制无Pt的NSR催化剂提供了一个新的方向。以上工作阐明了Pt含量影响NOx储存还原过程中关键化学步骤的规律性,揭示了过渡金属氧化物的添加并不能提高NSR性能的根本原因,发展了一种以钙钛矿型氧化物为基础的无Pt的NSR催化剂,对设计和研究贵金属节省的NSR催化剂具有指导作用。
其他文献
在全市党委办公室系统深入开展以规范化、精细化、高效化、人性化为主要内容的“四化”建设活动,是党委办公室系统主动适应“用领导方式转变加快发展方式转变”要求,加快转变服
报纸
摘要 新形势下的国有企业中层经理这一群体,必须改变传统的行政角色,真正成为组织的中坚力量,成为组织转型升级的排头兵;国企也有义务、有责任选拔并支持这一群体的发展壮大。企业将普适性胜任力模型升级为情景型胜任力模型以后,新的紧贴企业实际需要的胜任力模型的建立,将有利于选拔、培养和提高国企中层的核心胜任力和执行力,并通过他们的带动作用达到企业全体员工高效执行和实现企业的战略目标。本文未对情景型胜任力模型
<正> 1 OCLC简史 1967年7月1日,美国俄亥俄州的54所大学院校,为求节省重复购置与处理图书资料的经费,由其所属之各图书馆相互合作,共享资源,组成了Ohio College Library Cent
一、引言,手语语言学研究至今已有50多年的历史,不过上世纪80年代以前,手语几乎没有被任何一本语言学入门教材提及,如今手语语言学已经被认定为语言学的一个分支。手语语言学的研
目的:观察纳洛酮在急性脑梗死治疗中的疗效。方法:62例急性动脉硬化性脑梗死随机分为2组,其中治疗组31例,对照组31例。治疗组在常规脑梗死的治疗基础上,治疗组加纳洛酮1.2mg~2
ue*M#’#dkB4##8#”专利申请号:00109“7公开号:1278062申请日:00.06.23公开日:00.12.27申请人地址:(100084川C京市海淀区清华园申请人:清华大学发明人:隋森芳文摘:本发明属于生物技
ue*M#’#dkB4##8#”专利申请号:00109“7公开号:1278062申请日:00.06.23公开日:00.12.27申请人地址:(100084川C京市海淀区清华园申请人:清华大学发明人:隋森芳文摘:本发明属于生物技
生物柴油生产过程中副产大量甘油,其有效利用已成为国内外的研究热点。本论文旨在通过反应过程集成建立基于甘油原料合成高附加值化工产品——碳酸丙烯酯(PC)和碳酸二甲酯(DMC)的
东社镇是南通市通州区的农业大镇,近年来在推进全面小康建设过程中,实施了大量的基础设施建设,招投标项目日益增多,对招投标管理提出了严格要求。本文分析了东社镇招投标管理
<正>~~
期刊