基于金属及其氧化物构建内置激发源生物传感器的研究

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生物传感器在疾病诊断、环境监测和食品质量监督等方面应用已十分广泛,但大多数传感器依旧需要外加能源来实现信号检测,这限制了其发展。因此构建操作简单、价格低廉、灵敏度高、准确性好的便携式内置激发源生物传感器成为研究的重要课题。本文旨在利用金属及其氧化物纳米材料的特点,结合电化学和生物燃料电池技术,构建性质优异的电化学及内置激发源生物传感器,具体开展了以下研究:(1)以PDDA功能化的石墨烯(G-PDDA)与3D海参状的金(3D-TG)为传感界面,以纳米金功能化的花状折叠碳材料(AuNPs/FCM)标记的辣根过氧化酶(HRP)-二抗作为信号放大标记物,通过HRP电催化还原双氧水产生信号,构建用于癌胚抗原检测的新型电化学免疫传感器,其检测限是0.026 pg·mL-1。(2)以ZnO为模板,通过电化学还原法在纸上生长花状石墨烯(FrGO),并在此基础上构建Au/FrGO/Au-PWE传感平台,增大了比表面积和促进电子传导速率。同时通过模板法合成分层多孔Mn2O3(H-Mn2O3),用于固载活性酶,构成S3/H-Mn2O3/HRP/GOx信号放大标记。活性酶催化苯胺单分子形成可直接电化学测量的聚苯胺,由此构建检测铅离子的传感器,其检测Pb2+浓度的范围为0.005-2000 nM。(3)以可见光增强的燃料电池,构建用于糖抗原15-3(CA15-3)灵敏检测的纸基免疫传感器。通过金纳米颗粒修饰改良纸电极,使其具备大的比表面积和优良的导电性能。葡萄糖脱氢酶(GDH)修饰的金银双金属纳米颗粒被用作阳极催化剂和信号放大标记物;聚三联噻吩(pTTh)是一种光敏导电聚合物,在光照条件下,可作为阴极催化剂用于氧气的还原。在电池阳极,通过GDH氧化葡萄糖,产生电子,电子可以通过外电路到达阴极,填补pTTh的HOMO能级的空穴。光照下在LUMO能级上产生的具有高能级的激发电子参与到氧气还原,并最终导致增大的电流和降低的过电势,可对CA15-3进行简单有效检测。
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