过渡金属改性MCM-41及SBa-15对水中甲基蓝的吸附研究

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吸附是去除水中污染物的有效方法之一,但常规的吸附材料大多存在吸附容量低和选择性差等缺点。介孔分子筛在结构和性质上的优越性使得其在吸附领域展现了广阔的应用前景,而改性后的有序介孔材料能够显示出改性前所不具备的特性,受到了学术界的广泛关注。因此,本文采用改性硅基介孔材料作为MCM-41和SBA-15吸附剂,研究其对水中染料甲基蓝的吸附去除效率及机理。  首先采用水热法合成了MCM-41和SBA-15两种介孔硅材料,并对其进行改性。本论文采用有序介孔硅材料MCM-41和SBA-15作为吸附剂的基体材料,N2低温吸脱附等温线(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)等多种表征结果表明,SBA-15和MCM-41具有良好的介孔结构、较大的比表面积与较窄的孔径分布。Ni/MCM-41、Mn/MCM-41和Mn/SBA-15很好地保持了介孔分子筛的结构,且Ni和Mn能较好地分散在分子筛孔道及表面。  其次通过甲基蓝静态吸附实验,优化了改性MCM-41和SBA-15介孔分子筛对甲基蓝吸附条件,同时对其吸附动力学和吸附机理进行了探讨。结果表明,吸附剂投加量、金属的负载量、反应温度、初始浓度、pH值、反应时间等工艺参数对吸附染料甲基蓝有较大影响。在pH=3.5-8.5之间,Mn/SBA-15比Ni/MCM-41和Mn/MCM-41具有更好的稳定性。优化条件下反应120 min后,Ni/MCM-41对甲基蓝吸附量为36.85 mg g-1,是MCM-41的7.1倍;Mn/MCM-41对甲基蓝吸附量为45.38 mg g-1,是MCM-41的8.6倍。Mn/SBA-15对甲基蓝吸附量为47.56mg g-1,是MCM-41的8.9倍,是SBA-15的3.1倍。三种吸附剂(Ni/MCM-41、Mn/MCM-41和Mn/SBA-15)具有很好的应用前景。  甲基蓝在Ni/MCM-41、Mn/MCM-41和Mn/SBA-15的吸附符合Freuulich吸附等温线模型和准二级动力学模型,吸附速率随着初始浓度增加而减少,最大吸附量随着温度升高而增加,为吸热过程。通过Zeta电位分析认为,静电作用是染料吸附的主要作用机理。
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