【摘 要】
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吡啶类配体具有共轭离域大π键,可通过配位键、氢键和芳香环间的π-π堆积作用等构筑出稳定性优异和性能多样的无机-有机杂化聚合物（IOHPs）材料,使其在光催化、光电催化、气体吸附、荧光传感等领域具有极大的发展前景。本论文主要选取电子离域体系较大的4,4’-双（4-吡啶基）联苯（Bpbp）和2,6-二（4-吡啶基）萘（Bpn）2种有机吡啶类配体,SCN-和卤素离子作为辅助配体,通过控制反应条件,与金属
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吡啶类配体具有共轭离域大π键,可通过配位键、氢键和芳香环间的π-π堆积作用等构筑出稳定性优异和性能多样的无机-有机杂化聚合物（IOHPs）材料,使其在光催化、光电催化、气体吸附、荧光传感等领域具有极大的发展前景。本论文主要选取电子离域体系较大的4,4’-双（4-吡啶基）联苯（Bpbp）和2,6-二（4-吡啶基）萘（Bpn）2种有机吡啶类配体,SCN-和卤素离子作为辅助配体,通过控制反应条件,与金属离子在适宜的条件下反应,成功制备了7个目标IOHPs。论文系统的探索了各种目标IOHPs的晶体结构、发光性能、热稳定性、光催化性能、光电化学性能,以及结构和性能的构效关系等。主要研究内容如下。1.以4,4’-双（4-吡啶基）联苯（Bpbp）为主配体,卤素离子为辅助配体,与金属离子通过溶剂热反应获得了5个目标IOHPs:[Pb（Bpbp）X2]n（X=Cl 1,Br 2,I 3）、[Hg（Bpbp）X2]n（X=Br 4,I 5）,X-射线单晶衍射表明IOHPs 1、2、3均呈现出二维网格状结构,IOHPs 4、5呈现出一维“之”字链状结构。固体紫外漫反射表明IOHP 1、2、3的禁带宽度依次变小,固体荧光测试数据也表明了三者发光机理一致,都源于配体到配体的电荷跃迁发光。IOHPs 1、2、3作为光催化剂的性能测试表明,IOHPs 1和2产氢性能较差,而IOHP 3具有相对优良的产氢性能和稳定性,其连续3个3 h的产氢量分别为4.87、3.6、3.7μmol g-1h-1。CQNU-1作为双功能光催化剂的光催化性能评价结果表明,在光催化牺牲剂的存在下,CQNU-1的平均H2和O2的产量分别为280μmol g-1h-1和136μmol g-1h-1,在文献中已报道的所有光催化全解水的IOHPs中是一种优异的光催化剂。2.以2,6-二（4-吡啶基）萘（Bpn）为主配体,SCN-为辅助配体,与Co2+、Ni 2+通过溶剂热方法获得了2个目标IOHP s:[C o（Bpn）2（SC N）2]（6）、[Ni（Bpn）2（SCN）2]（7）。IOHP 6、7为同构化合物,均呈现出二维层状结构。IOHP 6作为助催化剂复合在Bi VO4光阳极上形成6/Bi VO4电极,可用于光电催化分解水产氧。6/Bi VO4电极在1.23 V vs RHE时表现出显著的负起始电位,光电流密度比纯Bi VO4高3.7倍。机理研究发现6/Bi VO4产氧效率提高的原因主要可归因于6/Bi VO4的水氧化动力学增强以及电荷分离和转移特性增强。
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