【摘 要】
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柔性材料因能承受躯体运动的外力,可以与躯体弯曲表面很好贴合,符合可穿戴电子设备机械稳定性、舒适性的要求,是电子设备实现真正意义上“可穿戴”的关键。随着物联网技术的发展和5G时代的到来,电子皮肤、柔性显示屏和柔性健康监测设备发展迅速并获得市场青睐,要想实现这些设备的全柔性化和独立使用,柔性储能器件的设计和应用至关重要。本论文立足于静电电容器和超级电容器这两大储能器件,利用聚合物基介电材料和电极材料,
【基金项目】
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国家自然科学基金； 广州市科技计划项目；
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柔性材料因能承受躯体运动的外力,可以与躯体弯曲表面很好贴合,符合可穿戴电子设备机械稳定性、舒适性的要求,是电子设备实现真正意义上“可穿戴”的关键。随着物联网技术的发展和5G时代的到来,电子皮肤、柔性显示屏和柔性健康监测设备发展迅速并获得市场青睐,要想实现这些设备的全柔性化和独立使用,柔性储能器件的设计和应用至关重要。本论文立足于静电电容器和超级电容器这两大储能器件,利用聚合物基介电材料和电极材料,围绕提高介电储能材料的介电性能和储能性能,通过组装结构独特的高柔性储能介电器件,以及提高储能介电器件的电学和机械稳定性展开研究,为推动高性能柔性介电储能器件在可穿戴电子设备领域的发展提供科学依据。针对静电电容器中介电储能材料柔性差、介电常数低和击穿强度低的问题,采用具有高击穿强度的二维氮化硼（BN）和高介电常数的零维钛酸钡（BT）为填料,与聚氨酯（TPU）基体进行复合;通过调控填料的多维度均匀无序分散结构,构建了同时具有高介电性能和能有效防止漏电的复合体系。研究发现,添加1 wt%BN体系TPU复合材料的介电常数达5.92@1000 Hz,介电损耗0.028@1000 Hz;引入BT粒子后,复合薄膜介电常数进一步增加;同时表现出优异的储能表现,1BN5BT-TPU在550 k V cm-1电场强度下,最大储能密度为0.41 J cm-3,可作为电介质用于柔性静电电容器。针对介电储能材料的另一重要应用薄膜晶体管（TFT）中柔性栅极介电层电容密度低的问题,我们采用旋涂法制备了含有BN和BT的TPU基复合薄膜,探究了旋涂工艺和不同填料种类对TPU基复合薄膜的影响。相较于纯TPU介电层来说,填料的加入使得TPU复合薄膜的漏电流更大;BT铁电体的加入使得复合薄膜的电容密度相较其他介电层更大。在TFT器件性能测试中,添加1 wt%BN的TPU栅极介电层具有最佳的性能表现VG为5 V时电流开关为3.44×10~5,载流子迁移率分别为1.74 cm~2 V-1 s-2,可作为高性能栅极介电层用于柔性TFT器件中。针对超级电容器柔性差、能量密度低和活性物质机械和电学稳定性差等问题,我们设计了纤维状超级电容器的结构,通过湿法纺丝和界面原位聚合工艺制备了具有表面褶皱结构的还原氧化石墨烯/海藻酸/聚吡咯（r GO/Alg/PPy）核壳纤维电极,且活性物质与基体具有强界面作用,克服了构筑刚性PPy表面微结构的困难,提供了更大的表面积,从而使得r GO/Alg/PPy核壳纤维在H2SO4溶液电解质中表现出最高326.20 F cm-3的高比电容,在10 A cm-3的高电流密度下10000次充放电循环后具有91.61%的高电容保持率。组装的纤维状超级电容器在高达180°的2000次弯曲循环后显示出83.45%的电容保持率,并且可以成功点亮LED灯泡。这些结果表明所制备的r GO/Alg/PPy核壳纤维在储能应用中的巨大潜力。
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