CH4-CO2低温转化合成含氧有机物的研究

被引量 : 0次 | 上传用户:lskiba
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
CH4-CO2低温转化直接合成含氧有机物是C1研究领域最具挑战性的课题之一。本文综述了CH4在催化剂表面的活化,低碳烷烃的羰基化和羧基化,CO2的活化与转化,CH4与CO2的共活化及相互反应等研究进展,并以此为基础设计了CH4-CO2低温转化直接合成含氧有机物的催化剂及反应的进料方式,利用扫描电镜,红外,热分析,比表面测定等分析手段,结合催化剂的活性评价,对所设计催化剂进行了基础性研究,对反应的进料方式做了初步探讨,通过研究得出如下结论: (1)本文所研究的CuCo,CuCoZr及RuCo三种类型催化剂对CH4-CO2低温转化合成含氧有机物均有活性,在这些催化剂表面,CO2与CH4活化后所生成的表面碳物种反应可生成乙酸,乙醇,丙酮等两个以上碳的含氧有机物。其中乙酸的选择性最高。反应后三种催化剂表面均较少积碳。 (2)三种催化剂中CuCoZr类催化剂尤其是低Cu/Co比的CuCoZr类催化剂由于具有较大的活性比表面积,低的产物吸附性能而显示较高的活性。 (3)催化剂使用过程中结构及表面形态发生了很大的变化,表面由疏松多孔变得较为致密,催化剂颗粒团聚,孔数目减少,从而导致催化剂的比表面积大大下降。 (4)离子交换法制备的RuCo分子筛载体催化剂,使用后的催化剂上可观察到邻羟基苯乙酮的官能团。 (5)在CH4/CO2交替进料方式下,在较高温度下反应生成有机物的总碳转化率要高于低温的情况。 (6)与CH4/CO2交替进料方式相比,混氢及加氧进料方式都太原理工大学硕士学位论文能提高乙酸收率,其中混氢比例合适的cH4/C 02+HZ与CH4+CoZ/H:方式最具潜力,但需要很好地控制CO:加氢. (7)催化剂及进料方式对产物分布都有影响,贵金属催化剂可以在一定程度上抑制C02加氢. (8)热力学最有利的加氧方式由于本文所研究的催化剂体系不合适而未能收到预期的效果. (9)CH4+C02/H:进料方式较有利于乙醇的生成.CH4/CoZ+HZ进料方式则对丙酮的生成较有利. (l0)在CH4活化过程中混氢,可以抑制CH4的深度脱氢,从而提高甲烷的转化率及乙酸的收率,13.8%的混氢比例对cH4的转化最有利,此时乙酸的收率达最大值.但选择性却最小. (11)在二氧化碳反应的过程中混氢可以提高乙酸收率,当混氢比例为50%时乙酸收率达最大,但此时乙酸的选择性最小.
其他文献
近年来,随着科学技术的日新月异、人类文明的蓬勃发展,越来越多的新鲜事务产生。然而,具有悠久历史的体育运动却以其特有的自然、朴实仍在人们生活中占据不可或缺的地位。很长时
小波分析中所用到的小波基既不是任意的也不是唯一的,同一信号使用不同的小波基进行分析时会产生不同的结果,如何解决适合爆破振动信号特征的小波基构造、添加及其实现等问题
目的:探讨凉血通瘀方治疗脑出血急性期瘀热阻窍证的临床效果。方法:选取脑出血急性期瘀热阻窍证72例,将患者随机分为对照组和研究组各36例。对照组给予西医基础治疗,研究组在
国际海底的平行开发制度自1982年联合国海洋法公约确定以来,已经过去20年了,在这20年的时践和发展中,不仅检验了平行开发制度的利与弊,也为今后进行深海底商业开采确立不可动摇的
目的:分析325例不孕不育症的发病原因,为合理治疗不孕不育症提供依据。方法:对就诊的325例不孕不育症患者进行系统检查,并进行临床病历统计分析。结果:①106男性患者中,63.2%
提出了基于FPGA实现小波变换算法的一种方法。该方法以硬逻辑方式,采用高通分解滤波器和低通分解滤波器来实现小波变换算法,解决了采用小波变换方法进行多分辨分析时由于计算量
摄制于1992年的电影《阙里人家》延续了中国第四代导演吴贻弓一贯的表达方式,以普通家庭为切入口,以日常生活的横断面为表现形态,映射出国家与时代的变迁、民族历史与文化传统的
诗歌《雨巷》所营造的意境美,与诗人在诗中所创设的几个典型而又独特的意象的作用是分不开的。本文试从四个方面加以归纳和总结。
本研究比较系统地研究了纳米氧化锆陶瓷的合成与成型机理,特别是讨论了纳米氧化锆陶瓷的稳定性,为防止纳米颗粒在外场作用下的团聚和长大提供了理论基础和实验数据,具体工作有以
剪力钉在钢-混凝土组合结构中传递剪力,调节钢与混凝土结构的受力分布,广泛应用于桥梁、高层建筑领域。由于计算和测试手段不足,以往对剪力钉受力机理的分析还仅限于对推出试验