基于PAM反应器对北京城市大气SOA生成潜势的研究

来源 :华北电力大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:szlucky
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二次有机气溶胶(SOA)是大气细粒子(PM2.5)的重要组成部分,对气候变化、区域降水、能见度和人体健康有重要影响。现有研究对SOA来源及生成机制的理解还不是很清楚,而基于现有的实验室研究结果与模式模拟不能很好的解释外场环境中的污染情况。在北京近年来频繁经历不同程度的灰霾污染过程中,SOA在灰霾的形成过程中扮演着重要角色。研究城市地区实际大气的SOA生成潜势对于认知SOA的生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义。本论文以北京城市地区环境空气为研究对象,从2016年5月至2017年11月的时间范围内,利用气溶胶潜势反应器(Potential Aerosol Reactor,PAM反应器)研究了北京城市地区环境空气的SOA生成潜势的变化规律与影响因素。PAM反应器的原理是利用反应器内产生的高浓度羟基自由基(OH ·)对环境空气样品进行氧化,老化时间是对潜势很重要的一个影响因素,可根据OH ·暴露量即OH ·与反应停留时间的乘积计算得到,老化时间表示相当于在实际大气中老化的天数。老化时间对SOA生成的影响主要表现在对SOA的最大生成量(即SOA生成潜势)的影响。夏季的外场观测实验中,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg/m3范围内变化,且呈现夜间高白天低的趋势,在下午4时左右达到最低。SOA生成潜势和甲苯等典型城市挥发性有机物(VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关。结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对环境空气的SOA生成潜势也有重要影响。通过改变PAM反应器的老化时间,观测结果表明北京地区对应的最佳老化时间在2~4天范围内,SOA生成潜势高达35.0μg/m3;发达城市比如洛杉矶环境空气对应的最佳老化时间在0.8~6天范围内,而SOA生成潜势仅为4.0 μg/m3。SOA生成潜势的差别反映出两城市的污染水平的不同。同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区。通过不同污染条件实际大气中进行的PAM实验发现VOCs的浓度能够明显地影响SOA生成潜势。当环境中典型VOC苯的浓度由0.49 ppbv上升高1.54 ppbv时,SOA生成潜势从7.1μg/m3增加到30.2μg/m3,其对应的最佳老化时间从大约2天增加到4天左右。相比发达城市,北京地区较高的VOCs浓度导致了环境大气较高的SOA生成潜势,可能对北京地区持续的灰霾过程有重要贡献。
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