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在本博士论文工作中,作者主要进行了三方面的工作。一方面,结合基于平面波赝势方法的CASTEP程序包,研究了深紫外非线性光学晶体BaAlBO3F2(BABF)结构稳定性问题,并在此基础上计算了其电子能带结构和线性光学性质,并结合我们研究组编制的倍频计算程序得到了零频近似下的二阶非线性光学系数,并且使用了实空间原子切割方法定量的分析了阳离子和阴离子基团对线性和非线性光学系数的贡献,最后,我们对与BABF结构相似的几个硼酸盐晶体的光学性质进行了比较,为继续研究具有类似结构特征的深紫外非线性光学晶体的发展起到了参考作用。
第二方面,我们运用基于平面波赝势的第一性原理计算了深紫外非线性光学晶体SrAlF5、BaMgF4晶体的线性和非线性光学性质,另外,我们还采用实空间内原子切割的方法探讨了这两种氟化物晶体的光学性能的产生机理。这些理论研究得到了一些有用的结果,对进一步设计和寻找新型的深紫外非线性光学晶体也有着积极的作用。
经过计算发现,在BABF和SrAlF5晶体中,阴离子基团在对双折射率和二阶非线性光学系数贡献中均起主要作用,从而验证了陈创天提出的阴离子基团理论的正确性。另外,平面波赝势方法还指出,阴离子基团中某些原子波函数的重复计算是阴离子基团理论方法产生误差的主要因为,这对以后理论计算方法的进一步完善有重要作用。
最后,使用基于平面波赝势方法的CASTEP程序包,以KH2PO4(KDP)铁电晶体为例,应用第一性原理的计算方法研究了KDP的电光效应机理。计算的结果成功的验证了陈创天等人提出的晶体电光效应的理论模型,即晶体受夹状态下的电光效应主要来源于外加低频电场作用下晶格振动的贡献,这一晶格振动通过电-声子耦合作用,影响到电子能带波函数的变化,从而改变了折射率以及电子极化率。在从理论上明确了晶体电光效应机理的同时,还引入了一个重要的半经验参数βκ(i),该参量代表了晶格振动对晶体折射率变化的影响,该参量的大小,可作为对晶体电光效应大小的一种评价,同时通过计算该参量,可以对晶体电-光性能和微观结构之间相互关系有更深入的了解。并且最后计算出来的结果也和实验结果符合得很好。KDP铁电晶体电光效应的研究,对以后研究其他光电晶体的电光效应的起源也具有重要的指导意义。