基于介孔材料的具有纳米润湿界面的固态电解质

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锂离子电池具有能量密度高、重量轻、易携带、循环寿命长和工作电压高等优点,目前已被广泛应用于便携式电子设备和小型电动工具等领域中。然而锂离子电池应用在电动汽车或混合动力电动汽车上还存在很大的挑战,电动车动力电池需要满足高容量、高功率、可靠的安全性等要求。因此,开发高性能的下一代电池是一个非常紧迫的研究课题。对于下一代锂离子电池而言,锂金属无疑是最理想的负极材料,它拥有高达3860mA h g-1理论比能量密度,远超现在商用的石墨负极,以及最低的电化学电势(-3.04 V相对于标准氢电极)。但是锂枝晶的不受控生长一直阻碍着锂金属电池的实际应用。传统的固态电解质具有较高的机械强度,可以有效阻止锂枝晶的生长,但是却面临着界面阻抗大、室温离子电导率低等挑战。采用复合电解质是解决这一问题的有效途径。我们利用溶胶-凝胶法制备了MCM-41,一种具有高孔体积和高比表面积的有序介孔二氧化硅材料,将其与含锂离子液体相复合,制备出了固态电解质Li-IL@MCM-41。制备得的固态电解质具有丰富的纳米润湿界面,这使得颗粒间的离子传导可以有效地进行,室温离子电导率高达3.98×10-44 S cm-1。它展现出了优异的电化学稳定性,电化学窗口宽达5.2 V。在高压下Li-IL@MCM-41依然能保持其微观介孔结构的完整,这表明它具有很高的机械强度。它的热稳定性同样很优异,热分解温度超过350℃。我们将固态电解质Li-IL@MCM-41组装成固态电池。得益于Li-IL@MCM-41优异的电化学稳定性,锂金属对称电池保持了长时间稳定的循环而未发生电压的波动。由于Li-IL@MCM-41的阻挡作用,没有发生短路的情况,锂金属也以一种片状的方式进行沉积,而不是树枝状。Li-IL@MCM-41与不同正极材料组装成的非对称电池均展示出了良好的电池循环性能,正极材料LiCoO2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2和LiFePO4对应的固态电池在100圈循环之后,分别发挥出了127 mA h g-1、163 mA h g-1和138 mA h g-1的放电容量。这主要得益具有丰富纳米润湿界面的Li-IL@MCM-41纳米颗粒与乙炔黑纳米颗粒一起构建了一个均一的三维的导离子和电子网络,使得正极活性材料的电化学反应可以顺利高效地进行。
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