【摘 要】
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我国城市生活垃圾急剧增加,垃圾填埋处理导致了“垃圾围城”的问题,因此垃圾焚烧是一种理想的垃圾处理方法。但是城市生活垃圾存在水分高和热值低的问题,垃圾焚烧前,必须在储存坑内储存3-7天,这时会产生大量浸出液,即垃圾焚烧渗滤液,其有机污染物含量高,成分复杂,排放标准要求高,因此膜分离技术被作为常用的深度处理方式,但是膜分离无法降解有机物,而且会产生更难处理的膜浓缩液。为了克服这一难题,亟需开发有效的垃
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我国城市生活垃圾急剧增加,垃圾填埋处理导致了“垃圾围城”的问题,因此垃圾焚烧是一种理想的垃圾处理方法。但是城市生活垃圾存在水分高和热值低的问题,垃圾焚烧前,必须在储存坑内储存3-7天,这时会产生大量浸出液,即垃圾焚烧渗滤液,其有机污染物含量高,成分复杂,排放标准要求高,因此膜分离技术被作为常用的深度处理方式,但是膜分离无法降解有机物,而且会产生更难处理的膜浓缩液。为了克服这一难题,亟需开发有效的垃圾焚烧渗滤液的深度处理技术。而催化臭氧氧化技术可以有效降解有机物,且无残留物导致的二次污染,运行操作简单,广泛应用于处理各种难降解废水。因此本文采用负载过渡金属的γ-Al2O3催化剂和紫外（UV）催化臭氧处理垃圾焚烧渗滤液,优化了催化剂的制备过程和两种催化方式的反应器运行工艺参数,并且对两种催化方式进行了对比和机理分析。首先,制备了CuO@Al2O3催化剂,CuO@Al2O3/O3深度处理渗滤液的COD去除率最高可达57.2%。通过渡金属的筛选,催化剂的制备过程的优化,最终确定负载过渡金属的催化剂为CuO@Al2O3;进而考察CuO@Al2O3/O3处理垃圾焚烧渗滤液的效能和最佳工艺参数,结果表明:CuO@Al2O3/O3的作用主要是增强了对COD的吸附和产生了氧化能力更高的活性氧化物（≡Cu-O·）。反应最佳工艺参数为原始p H值、反应时间80min、臭氧投加量9.6mg/min和催化剂填充高度10cm;通过三维荧光光谱分析和荧光区域积分法（FRI）计算,发现渗滤液中有机物主要为腐殖酸和富里酸类物质,CuO@Al2O3/O3对大分子的腐殖酸类物质去除效果较好,但是难以降解小分子物质。然后,采用紫外催化臭氧,即UV/O3,深度处理渗滤液的COD去除率最高可达82.3%。通过试验,优化了UV/O3处理垃圾焚烧渗滤液的工艺参数,结果表明:最佳工艺参数为臭氧投加量为19.2mg/min、反应时间80min和原始p H值;通过三维荧光光谱分析和荧光区域积分法（FRI）计算,发现UV/O3对腐殖酸和富里酸去除效果更好,但是仍有部分小分子物质难以完全去除。最后,进行了CuO@Al2O3/O3和UV/O3处理渗滤液的对比和机理原因分析。对比了两种体系的处理效果,结果发现UV/O3处理渗滤液效果更佳,可以满足《生活垃圾填埋场污染控制标准》（GB16889-2008）中要求的出水COD＜100mg/L,并且相较于CuO@Al2O3/O3,UV/O3比O3处理渗滤液的臭氧利用率增益更高;计算了相关参数（AOSC、α和η）值,结果发现,CuO@Al2O3/O3反应过程为一个阶段,即直接矿化,因为其产生的活性氧化物（≡Cu-O·）矿化能力较强,但是与Al2O3结合的≡Cu-O·不能进行自由基加成反应,导致部分氧化非常弱,而UV/O3分为部分氧化、过渡和矿化三个阶段,是因为产生的活性氧化物（·OH）无选择性;分析了臭氧投加量的影响,结果发现,过量O3会抑制CuO@Al2O3/O3,但是不会抑制UV/O3,是因为UV辐射使渗滤液中有机物从基态变为激发态,其活性更高,·OH更易与激发态有机物反应,而不是先和O3反应;研究了渗滤液中的高浓度盐分对反应的影响,结果发现,盐分,主要是无机阴离子,会促进UV/O3反应,而抑制CuO@Al2O3/O3反应,这也和激发态有关。因此,相较于CuO@Al2O3/O3,UV/O3更适合深度处理高盐分的垃圾焚烧渗滤液。
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