【摘 要】
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随着现代信息技术的发展,气体传感器朝着低功耗、高灵敏度、可穿戴方向发展。目前有关锡基化合物室温NO2敏感性能的研究还处于探索阶段,其工作温度和响应/恢复速度不能满足现代气体传感器发展的要求。例如,锡基氧化物目前仍存在着工作温度高、选择性差等问题。锡基硫化物作为一种新型二维层状材料,尽管已经表现出了作为室温气体敏感材料的潜在能力,然而仍存在着室温下响应值低、恢复时间过长等问题。因此,通过结构调控实现
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随着现代信息技术的发展,气体传感器朝着低功耗、高灵敏度、可穿戴方向发展。目前有关锡基化合物室温NO2敏感性能的研究还处于探索阶段,其工作温度和响应/恢复速度不能满足现代气体传感器发展的要求。例如,锡基氧化物目前仍存在着工作温度高、选择性差等问题。锡基硫化物作为一种新型二维层状材料,尽管已经表现出了作为室温气体敏感材料的潜在能力,然而仍存在着室温下响应值低、恢复时间过长等问题。因此,通过结构调控实现低工作温度,特别是在室温下具有优异气敏性能的材料体系,具有重要的学术价值与实际意义。本文以锡基化合物气敏材料为研究对象,通过掺杂、异质结构筑等结构调控手段提高其室温下对NO2的敏感性能,并借助第一性原理计算揭示其敏感性能增强的机制。最后通过第一性原理计算研究了新型锡基化合物(SnGe2N4)对NO2的吸附行为,探究其作为NO2敏感材料的可行性。具体研究工作如下:(1)通过一步水热法制备了 SnS纳米片,并研究了不同工作温度下SnS纳米片对NO2的敏感性能。研究表明,SnS纳米片在150℃下对50 ppm NO2表现出较高的气敏响应(17.6)、具有良好的选择性和快速响应/恢复速度(16/35 s)。表明SnS在较低工作温度下对NO2检测具有潜在的应用价值,并通过第一性原理计算探究了 SnS对NO2的敏感机理。为了降低SnS纳米片的工作温度,采用水热法制备了SnS/SnS2异质结纳米片,并系统测试了其室温下对NO2的敏感性能。结果表明SnS/SnS2纳米片室温下表现出了对NO2的敏感性能,同时还具有较低的检测极限(50ppb),因此可以确定通过异质结的构筑,可以显著降低SnS基气体传感器的工作温度。(2)通过水热法制备了SnS2纳米花结构,并以其为牺牲模板在惰性气氛(Ar)中退火制备了 SnS/Sn2S3异质结材料,研究了其物相组成、形貌特征及气敏性能。研究表明SnS2纳米花在Ar中退火后导电性增强,室温下表现出了对NO2的传感性能。其中700℃退火形成的SnS/Sn2S3纳米材料在室温下对浓度为50ppm的NO2表现出优异的敏感性能,包括高响应值(7.9)、较快的响应/恢复速度(20/26 s)、同时具有良好的重复性和选择性。SnS/Sn2S3传感器气敏性能的提高归因于p-n异质结作用。(3)通过水热法合成了 Sn6O4(OH)4前驱体,在空气中400℃退火制备了 SnO/SnO2异质结敏感材料,研究了其结构组成、形貌和室温下NO2的敏感性能。研究结果表明,SnO/SnO2异质结室温下对50 ppm的NO2表现出了快速响应/恢复特性(53/34 s)和较高的响应值(38)。SnO/SnO2异质结的形成不仅降低了SnO2的工作温度(145℃),同时改善了 SnO室温下响应/恢复时间(317/479 s)过长的问题。SnO/SnO2异质结室温下优异的NO2敏感性能归因于其层状结构、大的比表面积以及异质结界面处空间电荷层的形成。(4)通过对SnS纳米片前驱体在空气中以不同温度退火制备了 S掺杂SnO2纳米结构,研究表明,空气中400℃退火制备的S-SnO2在室温下对50 ppm NO2表现出了较高的灵敏度(63.7),同时还具有快速的响应/恢复特性(22/16s)。此外,通过第一性原理计算研究了 NO2在SnO2和S-SnO2表面上的吸附行为。通过比较吸附能,确定了 NO2在敏感材料表面的最稳定吸附构型,进而计算了最稳定构型的电子结构。计算结果表明S掺杂可以增加N02分子在SnO2表面的吸附能和电荷转移量。(5)为了寻找潜在的室温NO2敏感材料,借助第一性原理计算研究了新型层状锡基化合物(SnGe2N4)对常见气体分子的吸附行为。系统分析了SnGe2N4 对 H2、CO、CO2、H2O、NO2、H2S、NH3 和 CH4吸附体系的吸附能、电子结构和功函数,结果表明SnGe2N4对NO2的吸附优于其它常见气体。此外,分析了不同浓度NO2分子吸附对SnGe2N4电子结构的影响。研究表明随着吸附NO2浓度的增加,NO2气体分子与SnGe2N4表面的相互作用增强。这项工作证实了 SnGe2N4单层有作为室温NO2敏感材料的潜在应用价值。
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