能源的发展推动着时代的进步,和我们每一个人的生活都密切相关,随着科学技术的发展,人们对含能材料的研究也越来越深入。单键态聚合氮是目前为止已知的能量密度最高的含能材料,而叠氮化物是高压下合成高能量密度材料单键态聚合氮的理想体系,同时叠氮化物的高压研究也蕴含着结构相变、离子间相互作用和键合变化等丰富的物理问题,因此叠氮化物的高压研究既包含科学问题,又具有应用背景,目前已经成为高压科学研究的热点。叠氮化物分子中的三个氮原子以线型共振结构氮氮双键（N=N）的形式相互连接,其键能为418 kJ/mol。叠氮化物分为有机叠氮化物和无机叠氮化物两类,有机叠氮化物中的叠氮基和无机叠氮化物中的叠氮根在结构上有着很大的不同,在常温常压条件下,多数的叠氮根呈现出直线型结构而叠氮基则多呈现出弯曲的结构。根据以往的研究结果表明,叠氮化物在高压的条件下可以使其叠氮根发生弯曲或变形转变成Z字形或者是同苯环结构类似的N₆分子簇,促使相邻的叠氮根之间发生电子轨道杂化从而形成聚合氮。所以与无机叠氮化物相比,原本就具有弯曲结构叠氮基的有机叠氮化物在相对低的压力条件下更容易形成单键态的聚合氮。此外,有人在对NaN₃的高压研究中发现叠氮根在120 GPa的条件下分解成为了类似非晶态结构的非分子态氮,温度达到3300K时转化成为了聚合氮,这说明叠氮根分解是发生氮聚合的一个重要中间过程,因此,降低叠氮根的分解压力点可能更加有利于氮聚合的发生。与无机叠氮化物相比,有机叠氮化物中的叠氮基分解压力点较低,因此在高压下开展有机叠氮化物的研究对我们探索新型高能量密度材料具有重大意义。本论文以4-叠氮苯甲酸、叠氮磷酸二苯酯两种有机叠氮化合物为研究对象,采用金刚石对顶砧高压实验技术,利用原位高压同步辐射X光衍射和高压拉曼散射等实验测试方法,探讨了它们在高压条件下的行为以及变化规律,具体内容如下:我们对样品4-叠氮苯甲酸开展了高压研究。我们对4-叠氮苯甲酸分别进行了高压拉曼散射和高压同步辐射X射线衍射实验,在此过程中我们将4-叠氮苯甲酸的常压拉曼光谱进行了指认,实验证实了常压条件下4-叠氮苯甲酸中的叠氮基是非线性的。当压力在2.9-4.4 GPa范围内,样品的拉曼光谱发生的诸多变化说明了4-叠氮苯甲酸在此压力范围内发生了相变,这是由于在压力的作用下苯环发生了形变导致了分子中有机基团的变化。在4-叠氮苯甲酸的原位高压同步辐射X射线衍射实验中我们发现,当压力达到2.8 GPa时,两条衍射峰消失的同时出现一条新的衍射峰,这证实了高压拉曼光谱中2.9-4.4 GPa压力范围内发生相变的结论。继续加压至11.0 GPa,样品发生了第二次相变,实验压力大于11.0 GPa时,4-叠氮苯甲酸开始向非晶相结构转变,当压力达到31 GPa时,样品基本达到非晶化,此时叠氮基完全分解,相比于无机叠氮化物4-叠氮苯甲酸中的叠氮基团分解压力点较低,因此可能更容易发生聚合反应。卸压后衍射谱没有恢复到常压的状态,说明实验过程中的相变是不可逆的。我们对样品叠氮磷酸二苯酯开展了高压研究。我们对叠氮磷酸二苯酯进行了高压拉曼散射实验,叠氮磷酸二苯酯在常温常压下为液体,从整个高压拉曼谱图显示的结果来看,在实验的最高压力范围内,无论是外模振动还是内模振动始终都没有新峰的出现,因此我们可以断定叠氮磷酸二苯酯在实验压力范围内没有转变为分子取向有序的结晶相。压力在7.9 GPa以后,大部分叠氮磷酸二苯酯的拉曼峰发生宽化并消失,但是在实验压力范围内并没有新的拉曼峰出现,所以我们猜测压力在7.9 GPa时,叠氮磷酸二苯酯中的有机基团就开始逐渐发生分解,进而我们猜测叠氮磷酸二苯酯相比于无机叠氮化物可能在较低的压力条件下就可以发生氮聚合。