有机无机钙钛矿材料是现有光伏技术中最有前景的光活性材料之一,常用于制备太阳能电池、光电探测器等器件。但是,现阶段的研究大多基于多晶钙钛矿薄膜。然而,多晶钙钛矿薄膜的化学计量比不精准,缺陷密度大,稳定性差且结晶度较低,导致太阳能电池的性能很难进一步提高。由于晶界的缺失,钙钛矿单晶表现出更高的光电性能。然而,单晶表面缺陷的存在会引起载流子复合,进而导致晶体的稳定性变差,且单晶厚度难以控制在载流子扩散长度以下,因此会导致单晶器件的性能不佳。而基于多晶钙钛矿的器件,由前驱体盐制备的传统钙钛矿层化学计量比不精准,缺陷密度大,稳定性差且结晶度较低,继而造成多晶钙钛矿器件性能较低。所以有必要对器件的钙钛矿层进行优化,进而改善器件性能。FAPbI3钙钛矿易受水分侵蚀产生相转变,同时也面临着界面复合的问题,造成钙钛矿太阳能电池PCE下降。针对以上几个问题,本论文围绕着单晶的表面钝化、优化器件的钙钛矿层、界面修饰这几个方面来进行讨论,主要工作如下:（1）合成了单晶钙钛矿FA0.8MA0.15Cs0.05PbI3（FAMACs）,并用一种简便的单层聚合物耦合单晶表面改性策略,提高单晶稳定性,降低单晶表面缺陷密度。由于晶界的存在,多晶薄膜通常存在电荷传输问题。单晶钙钛矿比多晶钙钛矿具有更优越的电荷传输性能。然而,由于单晶表面存在缺陷,导致载流子复合,晶体的稳定性变差。为了克服这些问题,聚合物包裹的单晶具有良好的稳定性,与未改性的单晶相比,缺陷密度低一个数量级,由其制备的光电探测器达到了5.069 AW-1的高响应率。（2）采用FAPbI3单晶制备的薄膜具有更高结晶度和稳定性,精确的化学计量比和低缺陷密度。CH（NH2）2PbI3（FAPbI3）由于其带隙接近理想值而受到了广泛关注,成为钙钛矿太阳能电池中潜力极高的光电功能材料。但是以碘甲脒（FAI）与碘化铅（PbI2）作为前驱体制备的传统钙钛矿层化学计量比不精准,稳定性差,缺陷密度大且结晶度较低,导致器件的光电性能很难进一步提高。钙钛矿单晶薄膜的晶界少,晶粒尺寸大,导致晶界处缺陷较少,提高了器件的短路电流密度(JSC)和开路电压(VOC),使其光电转换效率有了大幅度的提高。（3）基于FAPbI3单晶基钙钛矿,制备了结构为ITO/TiO2/FAPbI3/（PMMA）/Spiro-OMe TAD/Au的器件。由于FAPbI3钙钛矿缺乏长期稳定性,受水分影响易分解,还面临界面复合问题,导致钙钛矿太阳能电池的光电转换效率（PCE）降低。界面作为与外界相连最薄弱的位置,空气中的水和氧容易通过界面腐蚀钙钛矿内部。因此,需要利用界面工程技术优化器件性能。PMMA作为界面修饰层将钙钛矿与电子传输层隔离,防止电子传输层与其直接接触,填充钙钛矿表面的孔洞,从而钝化表面缺陷,由于PMMA的疏水性,当其作为界面修饰层时,还可以将钙钛矿与空气隔离,防止水分和氧气进入,引起钙钛矿分解。加入PMMA修饰层的太阳能电池的PCE由17.64%提升至19.06%。