【摘 要】
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负载型单原子催化剂（SACs）因其独特的电子结构和最大原子利用率而成为异相催化领域的研究热点。氮掺杂碳材料由于其独特的性质在催化研究领域具有广泛的应用。由于氮掺杂过程可引入缺陷位及氮物种,改善催化剂的物理化学性质、酸碱性和浸润性,因此常用作制备SAC的载体。本文分别采用（1）原位自组装、热解策略及（2）配位辅助聚合组装策略在氮掺杂碳上分别负载金属铜和铁制备两种单原子催化剂,并将其应用于醇的催化氧化
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负载型单原子催化剂（SACs）因其独特的电子结构和最大原子利用率而成为异相催化领域的研究热点。氮掺杂碳材料由于其独特的性质在催化研究领域具有广泛的应用。由于氮掺杂过程可引入缺陷位及氮物种,改善催化剂的物理化学性质、酸碱性和浸润性,因此常用作制备SAC的载体。本文分别采用（1）原位自组装、热解策略及（2）配位辅助聚合组装策略在氮掺杂碳上分别负载金属铜和铁制备两种单原子催化剂,并将其应用于醇的催化氧化反应。本论文主要内容有以下几方面:1.采用原位自组装、热解策略制备锚定于氮掺杂碳材料的铜单原子催化剂（Cu1/N-C）。首先,Zn2+/Cu2+离子与2-甲基咪唑配体原位自组装形成Cu掺杂ZIF-8纳米晶体。在H2/Ar气氛下热处理后,Zn原子蒸发,Cu物种随着有机配体和F127的炭化而还原为Cu1/N-C。通过高角环形暗场扫描透射电镜及X-射线吸收精细结构谱等表征手段证明铜以孤立原子形式分散于载体上;该单原子催化剂在1atm O2、100?C条件下对肉桂醇选择性氧化制备肉桂醛表现出优异的催化活性(TOF为7692h-1)和选择性（99%）,同时具有优异的可循环性、可扩展性以及广阔的底物范围。DFT理论计算揭示Cu1/N-C催化剂的高活性来源于低氧化态和铜独特的配位环境。2.利用配位辅助聚合组装策略制备氮碳纳米球负载铁单原子催化剂。通过盐酸多巴胺分子结构中的氨基（-NH2）和酚羟基（-OH）与过渡金属Fe2+进行配位螯合,将Fe2+原位负载于氮碳骨架上,高温热处理后制备得到Fe1/NCS催化剂。通过高分辨透射电镜、高角环形暗场扫描透射电镜及X射线光电子能谱等表征手段证明铁以孤立原子形式分散于载体上该单原子催化剂在1atm O2、100?C条件下对1-苯乙醇氧化制备苯乙酮表现出优异的催化活性(TOF为3271 h-1),同时具有优异的可循环性、可扩展性。Fe1/NCS能高效催化一系列醇的衍生物生成相应的醛或酮。Fe1/NCS展现良好的催化活性主要归因于原子分散的Fe位点。
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