【摘 要】
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钛合金作为一种比强度高、耐蚀性能优秀、抗疲劳性能良好的材料,被广泛应用于海洋工程中,但钛合金在海洋环境中存在严重的生物污损问题,影响了其应用的可靠性和效率。层状双金属氢氧化物（Layered Double Hydroxides,LDHs）是具有负载防污物质功能的材料,在钛合金表面构建负载抗污剂的LDHs复合膜层,可以解决其在海洋环境中的生物污损问题。本课题的研究目的,就是探索钛合金表面原位生长LD
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钛合金作为一种比强度高、耐蚀性能优秀、抗疲劳性能良好的材料,被广泛应用于海洋工程中,但钛合金在海洋环境中存在严重的生物污损问题,影响了其应用的可靠性和效率。层状双金属氢氧化物（Layered Double Hydroxides,LDHs）是具有负载防污物质功能的材料,在钛合金表面构建负载抗污剂的LDHs复合膜层,可以解决其在海洋环境中的生物污损问题。本课题的研究目的,就是探索钛合金表面原位生长LDHs膜层的制备工艺,并对LDHs进行抗菌剂负载,所获LDHs复合膜层可以满足海洋环境下对表面性能（环境稳定性、耐蚀性、疏水性、防污性等）的要求。研究结果可以为钛合金表面LDHs膜层的原位制备及新型LDHs海洋防污复合膜层的构建提供新的策略与技术支撑。本课题采用水热反应工艺,在TC4钛合金表面通过钛酸盐形核层和氟离子参与两种方式原位制备出均匀致密的ZnAl-LDHs膜层;以十六烷基三甲氧基硅氧烷（HDTMS）修饰获得了具有疏水特性的复合膜层,以青霉素（PNG）插层获得了具有抗菌特性的复合膜层。对所构建的ZnAl-LDHs膜层及海洋防污复合膜层的结构和性能（耐腐蚀性、海洋环境稳定性、疏水性、防污性）进行了全面分析和评价。首先通过碱热反应在TC4表面制备钛酸盐形核层,随后进行水热反应制备ZnAl-LDHs膜层,研究了尿素浓度、水热反应参数（温度、金属阳离子摩尔比、时间）、氨水浓度对ZnAl-LDHs的影响,并表征了ZnAl-LDHs前驱体转换为ZnAl-CO3-LDHs的过程及ZnAl-NO3-LDHs的形成过程。结果表明,选用表面最均匀的钛酸盐纳米线（管）作为钛酸盐形核层,在最优参数下进行反应,仅能获得ZnAl-LDHs前驱体的均匀片层结构,无法直接形成ZnAl-CO3-LDHs。通过水浴加热实现了ZnAl-LDHs前驱体转化为ZnAl-CO3-LDHs,并阐述了其转化过程与形成机理。之后,采用浓度为0.16 mol的氨水替换尿素,在钛合金表面钛酸盐形核层（TNL）上实现了均匀致密ZnAl-NO3-LDHs（TNL）膜层的原位形核和生长,并提出了通过钛酸盐形核层的羟基基团与LDHs片层连接实现ZnAl-NO3-LDHs（TNL）原位形核和生长的形成机理。随后采用氟离子破坏钛合金表面TiO2钝化膜的方式,成功在TC4表面一步原位制备出ZnAl-NO3-LDHs（F-）膜层,研究了氟源（氟化铵、氢氟酸）和氟离子浓度对钛合金表面ZnAl-NO3-LDHs（F-）原位生长的影响。结果表明,0.20 mol/L氟化铵浓度下,钛合金表面能形成均匀的ZnAl-NO3-LDHs（F-）膜层;氟离子通过破坏TC4表面钝化膜露出基体为LDHs直接提供形核位点,实现ZnAl-NO3-LDHs的原位形核和生长。评估了两种方式制备的ZnAl-NO3-LDHs（TNL/F-）膜层的耐腐蚀性和稳定性,发现二者的自腐蚀电位和极化电阻都有所提高,且在海洋环境下浸泡21天后两种膜层表面仍维持均匀的片层结构,表明ZnAl-NO3-LDHs（TNL/F-）膜层具有优秀的耐蚀性能以及良好的海洋环境稳定性,其中ZnAl-NO3-LDHs（TNL）膜层的稳定性更优异。以ZnAl-NO3-LDHs（TNL/F-）为基础膜层,利用低表面能物质修饰（十六烷基三甲氧基硅氧烷,HDTMS）和抗菌剂插层（青霉素G,PNG）构建LDHs海洋防污复合膜层,获得了HDTMS-ZnAl-NO3-LDHs（TNL/F-）疏水复合膜层和ZnAl-PNG-LDHs抗菌复合膜层。HDTMS-ZnAl-NO3-LDHs复合膜层的表面接触角提升至135°以上,表现出良好的疏水性;抗细菌粘附及抗菌性能评估证明其能抑制金黄色葡萄球菌的粘附,但抗菌率仅为20%。ZnAl-PNG-LDHs复合膜层能有效杀死溶液中的金黄色葡萄球菌,抗菌率高达90%。经过综合考虑,在短期应用中推荐选用工艺简单且兼具一定性能的一步法制备的ZnAl-NO3-LDHs（F-）膜层,在长期应用中推荐选用稳定性上更具竞争力的两步法制备的ZnAl-NO3-LDHs（TNL）膜层。
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