半导体量子点非线性光学性能研究

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量子点是拥有几个纳米尺寸大小的半导体材料的原子团簇体,又称半导体纳米晶。因其独特的量子化能级结构,优异的光学可调性,超宽的增益与吸收,高光稳定性等独特的优点,使其在光电子器件、生物医学成像等方面存在众多应用。然而目前对量子点光学性能的研究还主要是集中在线性光学领域,对其非线性光学领域基本概念的阐述与实际应用仍然存在众多的盲区。本论文中,以胶体量子点为研究对象,通过实验与理论详细地阐述了CdTe/CdS及铅卤钙钛矿量子点的双光子性能与超快饱和吸收性能,具体包括以下几个部分:  1) CdTe/CdS量子点的超快饱和吸收性能研究。在本工作中显示CdTe/CdS量子点具有优异的饱和吸收性能。在相同激发条件下,CdTe/CdS量子点分散液展现出比石墨烯更好的饱和吸收响应,与二硫化钼相当。在工作中也首次展示了量子点共振饱和吸收与非共振饱和吸收下的电子跃迁-弛豫过程。同时实验结果显示,量子点的限域效应可以有效调节量子点的双光子吸收性能,但是对量子点的饱和吸收性能无影响。进一步,基于CdTe/CdS量子点作为饱和吸收体,成功的实现了量子点的调Q激光输出。本工作中直接验证了量子点作为饱和吸收体的潜质,为进一步拓宽量子点在光电子方面的应用提供了实验与理论基础。  2)铅卤钙钛矿量子点非线性光学性能研究。本工作中发现铅卤钙钛矿量子点有强的双光子吸收响应,其双光子吸收响应是传统硫系量子点的几倍。有趣的是,本工作中第一次在功率依赖荧光中观察到一个有卤素空位导致的高能缺陷峰。同时在本部分中我们也详细的阐述了钙钛矿量子点的饱和吸收特性,并通过其作为饱和吸收体成功的实现了蓝光调Q激光实验。  3)量子点-硅凝胶复合样品的双光子吸收、发射、及荧光猝灭机制研究。在本工作中呈现了一个具有优异双光子性能的三维量子点-硅凝胶复合样品。溶胶-凝胶技术被引进用于耦合量子点进硅凝胶中。复合样品的双光子吸收、发射、载流子动力学性能被系统的研究。发现制备的复合样品的双光子性能综合优于稀土基掺杂的玻璃、陶瓷样品。特别的是,在实验中引入动态成分分析方法解析量子点的高温荧光猝灭机制。发现荧光猝灭分为两个不同的区间,在最初的猝灭过程主要归于高温导致晶格内原子缺陷引起的。随着温度的增加,发现量子点的表面配体由于剧烈热涨落过程存在脱落,引起大量的表面缺陷生成。  综上所述,本文从实验到理论方面系统证实了CdTe/CdS量子点与铅卤钙钛矿量子点拥有优异双光子性能与饱和吸收性能,也进一步通过调Q实验验证了其作为饱和吸收体的可行性。同时,通过溶胶-凝胶技术耦合量子点进无机块体材料中的研究也为量子点的稳定应用提供了一种全新的技术路径。通过本工作,相信可以为胶体量子点在光子器件方面的应用打开另一扇窗户,丰富人们对胶体量子点的进一步认识。
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