碳纳米管-泡沫镍固定化酶催化剂的制备及其催化性能的研究

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目的:以1-芘丁酸(Py BA)修饰后的碳纳米管(CNTs)-泡沫镍为载体(简称f CNTs-泡沫镍),开发了一种整体式的新型f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂,并将其成功地应用到生物催化合成领域,如乙酸肉桂酯的高效合成过程。方法:1.f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂的制备与表征以CNTs-泡沫镍为催化剂载体,通过Py BA预先对载体中碳纳米管表面进行修饰,然后利用载体表面与脂肪酶分子之间的化学成键作用,最终制得新型f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂。同时借助FESEM、TEM、FTIR、XPS、EDS等表征手段对所制备的固定化脂肪酶的结构、形貌以及组成等进行表征。2.f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂催化性能的研究以p-NPP(对硝基苯酚棕榈酸酯)水解反应为模型反应,分别在传统间歇反应器和自制的连续流动微反应器中,对固定化脂肪酶生物催化剂进行催化性能评价。3.f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂应用研究将fCNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂应用于乙酸肉桂酯生物合成过程,并对反应工艺条件(反应物浓度、温度、空速等)进行优化,以期建立较优的固定化脂肪酶催化体系。结果:1.FTIR结果表明经Py BA修饰后,CNTs-泡沫镍载体中碳纳米管表面引入了大量的羧基官能团,且证实所负载的脂肪酶在载体表面主要以化学成键形式固定。对CNTs-泡沫镍载体修饰前后进行了静态水接触角测试,发现所引入的羧基官能团可以使得CNTs-泡沫镍载体的亲水性大为改善。FESEM、TEM、XPS、元素分析等表征结果显示脂肪酶成功地负载于CNTs-泡沫镍载体中碳纳米管表面,且高度分散。再通过CD谱分析发现脂肪酶在经Py BA改性后的载体表面固定能更好地保持酶原始结构。2.载体表面性质对固定化酶活性有着很大的影响。通过PyBA修饰后将羧基成功引入CNTs-泡沫镍的表面,使得f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶的催化活性提高。催化剂性能测试结果表明,f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂在有机溶剂中具有较高的催化活性、催化稳定性以及良好的热稳定性。与传统间歇反应器相比,fCNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂在微型反应器系统中展现出更优的催化性能。3.f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂在乙酸肉桂酯生物合成过程展现出良好的催化活性。在最优的实验条件下,肉桂醇的转化率为90%以上,同时具有良好的催化稳定性。结论:首次制备了新型f CNTs-泡沫镍固定化脂肪酶复合结构催化剂。该催化剂在p-NPP水解过程以及乙酸肉桂酯生物合成过程皆展现出良好的催化活性和催化稳定性,因而具有一定的工业应用前景。
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