水凝胶是一类具备三维立体网状结构的凝胶,其内部存在的交联网络能够溶胀并保持大量的水分,使其已广泛运用于生物组织、医疗美容、仿生设备等领域。但是传统的水凝胶存在机械强度不足及可加工性不高等缺点,严重限制了其应用和发展。纳米纤维素拥有的高模量、高长径比、高强度、良好的生物相容性等特点使之成为卓越的纳米增强材料。本论文通过TEMPO氧化处理的方法制备了纤维素纳米纤维（CNF）,并将其作为刚性网络引入到多重网络复合水凝胶体系中,利用CNF的增强作用及与多个网络之间的协同效应,改善了复合水凝胶的力学性能。主要研究内容如下:（1）将CNF充当第一刚性网络,聚丙烯酰胺-丙烯酸（PAM-AA）作为第二柔性网络,使用Fe3+进行双离子交联得到双重网络复合水凝胶。结果表明,随着CNF含量的提高,水凝胶的力学强度也随之提升。在1 wt%CNF含量下,复合水凝胶的拉伸强度可达到（6.1±0.5）MPa,与纯PAM-AA水凝胶相比提升了近20倍,说明构筑的双交联网络结构显著改善了水凝胶的力学性能。（2）受仿生肌肉软骨的启发并基于聚电解质络合纺丝机理,设计了一套新型的纺丝系统以实现各向异性层级结构纳米纤维素凝胶纤维的制备,并将其有序的排列收集作为第一刚性网络,采用原位聚合方法制备的（PAM-AA）作为第二柔性网络。进一步通过Fe3+交联,获得具有双离子交联及高取向层级结构的双网络水凝胶。复合水凝胶具备优异的力学性能,断裂伸长率可达（838.9±10.2）%,沿取向方向的拉伸强度高达（11.2±0.3）MPa,与生物组织相仿。对复合水凝胶进行生物毒性、离子导电性能、柔性传感等方面的测试,结果表明,水凝胶具备优异的生物相容性和离子导电能力,当氯化锂溶液的浓度为1.5 wt%时,水凝胶的离子电导率可达0.022 S/cm。（3）为了进一步提升水凝胶的韧性,在无规取向的PAM-AA/CNF水凝胶中引入聚乙烯醇（PVA）充当第三重网络,并通过冷冻-解冻处理制备了半结晶结构的三重网络水凝胶。进一步对制备的复合水凝胶进行预拉伸处理,采用Fe3+进行离子交联并固定取向结构,获得高取向的三重网络水凝胶。由于PVA分子链与PAM、PAA分子之间存在氢键和物理缠结以及PVA半结晶微区的自交联作用,制备的三重网络复合水凝胶断裂伸长率最高可达（1280.5±13.4）%。当预拉伸应变为700%时,水凝胶的拉伸强度为（9.5±0.4）MPa,并且随着CNF含量的增加,水凝胶的力学性能也逐步提升。当氯化锂溶液的浓度为1.5wt%时,水凝胶离子电导率可达到0.03 S/cm,展现出良好的离子导电性能。