【摘 要】
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有机电极材料具有环境友好、结构柔性和分子可设计等优点,受到了广泛的关注。但大部分有机材料的电子电导率较低,限制了电池的倍率性能。扩展有机分子的共轭结构可以在一定程度上促进电子和离子的传输,有助于提升倍率性能。但目前报道较多的是从一维角度扩展共轭结构,本文从二维角度扩展有机分子的共轭结构,设计合成两种新型分枝状有机电极材料,提升了电池的倍率性能,具体研究内容如下:（1）我们通过合理的分子设计,将四氨
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有机电极材料具有环境友好、结构柔性和分子可设计等优点,受到了广泛的关注。但大部分有机材料的电子电导率较低,限制了电池的倍率性能。扩展有机分子的共轭结构可以在一定程度上促进电子和离子的传输,有助于提升倍率性能。但目前报道较多的是从一维角度扩展共轭结构,本文从二维角度扩展有机分子的共轭结构,设计合成两种新型分枝状有机电极材料,提升了电池的倍率性能,具体研究内容如下:（1）我们通过合理的分子设计,将四氨基苯醌分别和2,5-二羟基-1,4-苯醌以及环己六酮聚合得到新型链状共轭聚合物（LCP）及分枝状共轭聚合物（BCP）,并将其用作钠离子电池负极。相比LCP,BCP具有更大的分枝状共轭结构,更有利于电子和离子传输,因此BCP负极的储钠过程中电容贡献更大,展现了更优异的倍率性能(在0.1 A g-1时容量高达450 m Ah g-1,在10 A g-1时容量为330 m Ah g-1)。此外,与目前已报道的大多数钠离子电池有机聚合物负极材料相比,BCP负极的容量和倍率性能更具优势。（2）我们进一步设计合成了新型二氢吩嗪基分枝状正极材料p-TPPZ,在提升有机电池倍率性能的同时获得了较高的能量密度。相比二氢吩嗪基链状材料p-DPPZ,p-TPPZ具有更高的电子电导率和阴离子扩散系数,在用作锂离子电池正极材料时展现了更优异的倍率性能。在0.5 C时,p-TPPZ正极的放电比容量为170 m Ah g-1,能量密度达到618.2 Wh kg-1;在23725 W kg-1的功率密度（40 C）下,能量密度仍然达474.5 Wh kg-1。此外,理论计算发现p-TPPZ的分枝状结构使得其具有更低的HOMO能级,因此p-TPPZ正极的电压高于p-DPPZ正极,平均放电电压高达3.65 V。p-TPPZ正极的性能不仅优于p-DPPZ正极和许多阴离子嵌入型有机正极材料,还可以和商用的无机正极材料媲美。本文通过设计合成两种新型分枝状有机电极材料,有效提升了电池的倍率性能。这两种电极均展现了优异的电化学性能,优于已报道的有机电极材料。此外,通过一系列表征测试,揭示了分枝状电极材料提升倍率性能的内在机理。本文采用的分子设计思想对于开发高性能有机电极材料具有指导意义。
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