【摘 要】
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固态电解质替代有机液态电解质而发展起来的固态电池是一类新型储能电池,有望从本质上解决传统锂离子/钠离子电池中的安全性问题,同时提高电池能量密度。其中,无机氧化物固态电解质材料具有化学/电化学稳定性好、机械强度高、成本低、载流子唯一、对金属阳极稳定等诸多优点。但是,存在离子电导率低的难题;另外,无机氧化物固态电解质材料通常都需要烧结致密化,在高温烧结过程中,晶粒容易异常长大,探索烧结致密的纳米晶无机
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固态电解质替代有机液态电解质而发展起来的固态电池是一类新型储能电池,有望从本质上解决传统锂离子/钠离子电池中的安全性问题,同时提高电池能量密度。其中,无机氧化物固态电解质材料具有化学/电化学稳定性好、机械强度高、成本低、载流子唯一、对金属阳极稳定等诸多优点。但是,存在离子电导率低的难题;另外,无机氧化物固态电解质材料通常都需要烧结致密化,在高温烧结过程中,晶粒容易异常长大,探索烧结致密的纳米晶无机固态电解质材料极具挑战。针对这些关键问题,本论文围绕NASICON（钠超级离子导体）型钠离子无机氧化物固态电解质,主要开展了以下两方面的研究:（1）NASICON型钠离子固态电解质的组分设计及离子传输机理研究。基于Ga3+的八面体倾向性,设计NASICON型Na3+xZr2-xGaxSi2PO12（0≤x≤0.4）材料体系,研究固态电解质的组分设计与离子传导性能的构效关系,揭示固态电解质的离子传输机理。结果表明,Ga3+取代Zr4+的Na3.1Zr1.9Ga0.1Si2PO12表现出优异的离子电导率(25℃,1.06×10-3 S cm-1),比原始Na3Zr2Si2PO12的电导率高一个数量级,而且,Na3.1Zr1.9Ga0.1Si2PO12具有低的电子电导率(6.17×10-8 S cm-1)和宽的电化学稳定性窗口（5 V vs.Na/Na+）。晶体结构研究表明,Ga3+取代Zr4+可以拓宽钠离子传输通道的“瓶颈”尺寸,从而提升钠离子导电能力。（2）烧结致密的纳米晶NASICON型钠离子固态电解质研究。本论文提出了一种“锆—硅前驱体”的新方法,通过这种方法,发展了平均晶粒尺寸仅有～546 nm的烧结致密的Na3Zr2Si2PO12陶瓷电解质。纳米晶Na3Zr2Si2PO12不仅表现出极高的离子电导率(25℃,1.02×10-3 S cm-1),而且具有低的电解质/金属钠界面电阻（35Ωcm~2）。本论文的工作将加深对无机氧化物固态电解质材料的理解,基于晶体结构和离子传输路径,设计氧化物固态电解质的组分,从而提升其离子电导率;通过设计新的制备方法,即使氧化物固态电解质经历高温烧结致密化过程,仍有望获得纳米晶固态电解质材料,从而显著调控固态电解质的体相和界面特性。
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