木质素及其衍生物的吸附增强蒸汽重整制氢性能研究

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木质素作为一种来源广泛的生物质资源,不仅可以直接应用于生物医药领域,也可用于生产下游芳香族化学品。但木质素本身结构复杂,理化性质随着来源不同存在较大的差异,其工业化应用仍存在很大的挑战。随着能源危机和环境问题的日益加剧,开发高效的工艺利用木质素资源不仅可以减少对化石能源的依赖,同时可以减少温室气体的排放。采用吸附增强蒸汽重整工艺,利用木质素资源来获取清洁的能源—氢气,在原位捕获CO2的同时也可以得到高纯度的氢气。本文采用Ni-Ca-Al-O双功能催化剂,对木质素及其衍生物进行了吸附增强蒸汽重整制氢的性能研究。在模型化合物苯酚吸附增强蒸汽重整制氢的过程中,5Ni-CA2.8催化剂在反应温度550 oC下,表现出良好的催化性能和吸附稳定性。其中氢气的浓度可以达到98%,苯酚几乎完全转化;在10圈的重整-煅烧循环实验之后,催化剂的吸附容量保持为初始容量的71%。在微型反应器和放大装置上,5Ni-CA2.8催化剂在长达50圈的循环稳定性试验中,氢气的浓度都可以维持在98%以上。进一步对木质素黑液进行了吸附增强蒸汽重整制氢的实验研究。10Ni-CA2.8催化剂表现出较好的催化性能,但掺杂贵金属后对催化性能没有进一步提升。在反应温度为550oC,水碳比9.89,空速为4490 h-1的条件下,氢气的浓度可以达到97%,氢气的产量为1.01 mol H2/mol C。由于木质素黑液组成相对复杂,在8圈的循环稳定性试验中,催化剂由于积碳以及CaSO4的形成存在一定的失活,导致氢气浓度有一定下降。
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