论文部分内容阅读
粘土矿物的种类有很多,其中的蒙脱石一直是被许多研究者关注的焦点。本文以来自于内蒙赤峰的天然蒙脱石为研究基本对象,用硅氧烷对天然蒙脱石进行有机改性使其表现出亲油疏水的行为,用X射线衍射(XRD),红外光谱(FITR),热重(TG),表面张力以及扫描电镜等方法对有机改性蒙脱石(OMMT)进行表征。通过皮克林乳液法,我们以OMMT为原料,使其作为微囊壁材,分别制备出空心聚乳酸蒙脱石复合微囊来探究其对有机染料的吸附特性,叶绿素-牛血清蛋白@聚乳酸蒙脱石复合微囊来探究其对有机染料的光催化特性和脂肪酶/聚乙二醇1000@有机改性蒙脱石复合微囊来探究环境温度变化下脂肪酶的催化特性。根据实验数据及现象的分析,得出了以下结论:
(1)表面活性剂对硅氧烷改性蒙脱石的影响。我们首先以阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、阴离子表面活性剂油酸钠(So)和非离子表面活性剂司班60(Span60)三种不同类型的表面活性剂修饰蒙脱石后,再去与有机硅烷复合。通过上述方法,我们成功地合成了表面活性剂修饰的硅烷化蒙脱石,其目的是为了考察不同类型的表面活性剂对蒙脱石硅烷化的影响。根据实验结果表明阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵可以显著增加蒙脱石层间的间距,在蒙脱石上负载更多的有机硅氧烷,这可能是蒙脱石层间带负电荷所导致的。CTAB-Mt-APTES和CTAB-Mt-PTES的平均接触角分别为69.9±0.3°和80.7±0.3°,表现明显的疏水亲油性,这一点表明,更多的硅氧烷进入到蒙脱石层间后,产生层间锁合效应。根据实验结果表明,阳离子表面活性剂更有利于进入蒙脱石层间,从而负载更多的硅氧烷。这是因为蒙脱石层间带负电荷,在负电荷的作用力下,能够吸引更多阳离子进入其层间。
(2)聚乳酸蒙脱石复合微囊的制备与吸附性能研究。通过溶液插层法,我们成功地制备出聚乳酸蒙脱石复合材料,通过XRD,红外及接触角等仪器表征,根据实验结果表明其中效果显著的是5wt%的聚乳酸插层0.5wt%的改性蒙脱石。通过皮克林乳液法,我们成功地得到了空心的聚乳酸蒙脱石微囊。聚乳酸蒙脱石微囊的形状为球形,表面光滑,几乎没有微囊破裂,完整性较好但部分微囊皱缩,其原因可能是由于微囊内外的压强差所导致的。通过控制调节微囊壁材的浓度及溶液环境反应的pH,根据实验现象,我们得出空心的聚乳酸蒙脱石微囊对有机染料的吸附曲线符合一级反应动力学方程式,且对三种有机混合染料表现出选择吸附性,其中对亚甲基蓝的选择性吸附效果最好。
(3)蒙脱石基光响应型复合微囊的构筑及光催化特性。受到原始单细胞生物光合作用的启发,我们构建了具有光催化活性的原始仿生无机粘土细胞。在本实验中,通过皮克林乳液法,制备出具有光催化活性的聚乳酸蒙脱石复合微囊。CHL-BSA@PLA/OMMT光催化活性复合微囊成功地模拟了原始生物细胞光合系统行为。在前人的大量研究基础上,我们根据前人优秀的文献,对上述过程中光催化降解染料的电子传递机理进行了详细的解释。同时,把CHL-BSA@PLA/OMMT光催化活性复合微囊用于有机染料的光催化降解,根据实验现象我们可以发现这些具有光催化活性复合微囊能够高效快速地处理有机染料。
(4)蒙脱石基热响应型复合微囊的构筑及酶催化特性。在本实验中,通过皮克林乳液法,在复合微囊的制备过程中,我们首先把脂肪酶与聚乙二醇1000作为芯材,改性蒙脱石溶液作为壁材,将芯材成功地封装到OMMT内部。通过光学显微镜,我们可以看出复合微囊的大小均匀,且清洗后的复合微囊仍然保持原来的形貌。通过实验表征,可以得出复合微囊呈球形,外表面有少量絮状物,造成这一现象的原因是由于在清洗的过程种,有少量交联剂未被酒精清洗掉。除此之外,我们用TG-DSC,紫外分光光度计等仪器进行了表征,其结果表明相对于其他聚乙二醇1000含量的复合微囊,其中1:2脂肪酶/聚乙二醇1000@改性蒙脱石复合微囊直径都在80μm左右,分布均匀,且在高温下表现出的酶催化活性效果最佳。
(1)表面活性剂对硅氧烷改性蒙脱石的影响。我们首先以阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、阴离子表面活性剂油酸钠(So)和非离子表面活性剂司班60(Span60)三种不同类型的表面活性剂修饰蒙脱石后,再去与有机硅烷复合。通过上述方法,我们成功地合成了表面活性剂修饰的硅烷化蒙脱石,其目的是为了考察不同类型的表面活性剂对蒙脱石硅烷化的影响。根据实验结果表明阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵可以显著增加蒙脱石层间的间距,在蒙脱石上负载更多的有机硅氧烷,这可能是蒙脱石层间带负电荷所导致的。CTAB-Mt-APTES和CTAB-Mt-PTES的平均接触角分别为69.9±0.3°和80.7±0.3°,表现明显的疏水亲油性,这一点表明,更多的硅氧烷进入到蒙脱石层间后,产生层间锁合效应。根据实验结果表明,阳离子表面活性剂更有利于进入蒙脱石层间,从而负载更多的硅氧烷。这是因为蒙脱石层间带负电荷,在负电荷的作用力下,能够吸引更多阳离子进入其层间。
(2)聚乳酸蒙脱石复合微囊的制备与吸附性能研究。通过溶液插层法,我们成功地制备出聚乳酸蒙脱石复合材料,通过XRD,红外及接触角等仪器表征,根据实验结果表明其中效果显著的是5wt%的聚乳酸插层0.5wt%的改性蒙脱石。通过皮克林乳液法,我们成功地得到了空心的聚乳酸蒙脱石微囊。聚乳酸蒙脱石微囊的形状为球形,表面光滑,几乎没有微囊破裂,完整性较好但部分微囊皱缩,其原因可能是由于微囊内外的压强差所导致的。通过控制调节微囊壁材的浓度及溶液环境反应的pH,根据实验现象,我们得出空心的聚乳酸蒙脱石微囊对有机染料的吸附曲线符合一级反应动力学方程式,且对三种有机混合染料表现出选择吸附性,其中对亚甲基蓝的选择性吸附效果最好。
(3)蒙脱石基光响应型复合微囊的构筑及光催化特性。受到原始单细胞生物光合作用的启发,我们构建了具有光催化活性的原始仿生无机粘土细胞。在本实验中,通过皮克林乳液法,制备出具有光催化活性的聚乳酸蒙脱石复合微囊。CHL-BSA@PLA/OMMT光催化活性复合微囊成功地模拟了原始生物细胞光合系统行为。在前人的大量研究基础上,我们根据前人优秀的文献,对上述过程中光催化降解染料的电子传递机理进行了详细的解释。同时,把CHL-BSA@PLA/OMMT光催化活性复合微囊用于有机染料的光催化降解,根据实验现象我们可以发现这些具有光催化活性复合微囊能够高效快速地处理有机染料。
(4)蒙脱石基热响应型复合微囊的构筑及酶催化特性。在本实验中,通过皮克林乳液法,在复合微囊的制备过程中,我们首先把脂肪酶与聚乙二醇1000作为芯材,改性蒙脱石溶液作为壁材,将芯材成功地封装到OMMT内部。通过光学显微镜,我们可以看出复合微囊的大小均匀,且清洗后的复合微囊仍然保持原来的形貌。通过实验表征,可以得出复合微囊呈球形,外表面有少量絮状物,造成这一现象的原因是由于在清洗的过程种,有少量交联剂未被酒精清洗掉。除此之外,我们用TG-DSC,紫外分光光度计等仪器进行了表征,其结果表明相对于其他聚乙二醇1000含量的复合微囊,其中1:2脂肪酶/聚乙二醇1000@改性蒙脱石复合微囊直径都在80μm左右,分布均匀,且在高温下表现出的酶催化活性效果最佳。