【摘 要】
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贵金属纳米结构在外光场作用下会产生表面等离激元共振效应,其产生的局域电磁场增强可以有效地增强荧光辐射和拉曼散射等光学信号,被广泛应用于化学传感、生物成像、高灵敏检测等领域。近年来,研究者们成功制备出了各种增强衬底,新型纳米结构的设计与合成已成为了现如今研究的热点。研究发现,由于纳米棒独特的形状,它所产生的表面等离激元具有各向异性,因此常被用作于荧光辐射和拉曼散射的增强衬底,并且衍生出了各种复合结构
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贵金属纳米结构在外光场作用下会产生表面等离激元共振效应,其产生的局域电磁场增强可以有效地增强荧光辐射和拉曼散射等光学信号,被广泛应用于化学传感、生物成像、高灵敏检测等领域。近年来,研究者们成功制备出了各种增强衬底,新型纳米结构的设计与合成已成为了现如今研究的热点。研究发现,由于纳米棒独特的形状,它所产生的表面等离激元具有各向异性,因此常被用作于荧光辐射和拉曼散射的增强衬底,并且衍生出了各种复合结构以进一步得到高灵敏的光学信号。本文设计了三种纳米棒结构,以增强非线性信号为主要研究目的,合理地选择了结构的几何参数和激发方式,同时采用实验和模拟相结合的方式对增强双光子相干反斯托克斯拉曼散射(TPCARS)和上转换荧光辐射效应进行了系统的研究。主要工作如下:(1)研究了金银核壳纳米棒的多个表面等离激元共振(MSPR)对非线性光学信号的增强特性。结果表明:金银核壳纳米棒在800 nm和400 nm处显示出很强的MSPR峰,可以分别增强基频和倍频的非线性光学信号。利用有限元法对其进行理论计算发现,金银核壳纳米棒的MSPR可以显著增强双光子激发荧光(TPEF)和TPCARS信号,分别达到了 104和1016的数量级。这为提高非线性光学成像的分辨率提供了新的理论支持。(2)设计了由两个银纳米棒组成的等离激元二聚体结构,并研究了其对TPCARS信号的增强效应。结果表明:合理地选择和设计结构参数,可以获得在1020 nm和505 nm处强的MSPR峰,这可以基于基频和倍频的频率匹配来增强TPCARS信号。通过改变入射光角度、双棒间夹角以及空间旋转角,计算得到了对于TPCARS高达3.66×1028的增强因子,并伴随有显著的电场增强。此外,通过改变银纳米双棒的长径比和距离,可以在不同的光学频率下调控双光子过程。(3)利用液滴蒸发的自组装方式制备了水平排列的金纳米棒阵列,研究了阵列对表面NaYF4:Yb3+/Er3+稀土纳米颗粒的增强效应。结果表明:Al2O3隔离层的引入没有提升增强效果反而使其减弱,其原因是金纳米棒表面的表面活性剂(CTAB)充当了一定厚度的隔离层阻止了一部分淬灭效应。因此,在没有隔离层的情况下,阵列对稀土纳米颗粒发光的增强效果最好,增强倍数达140倍。此外,水平排列的金纳米棒阵列还体现出了良好的偏振特性。随着入射光偏振角度逐渐增大,荧光辐射强度逐渐减弱,并且通过模拟电场分布对其进行了解释分析。该研究有望在生物和化学的高灵敏检测领域拥有潜在的应用。
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