论文部分内容阅读
本文考察了重金属Cu、Cd、Pb对白腐菌降解水体/沉积物体系中十溴联苯醚(BDE209)的影响,主要内容包括:白腐菌对BDE209的降解性能及最佳降解条件的确定;重金属影响下白腐菌菌体及胞外酶对BDE209的降解作用;降解产物的分析;重金属对水/沉积物体系中BDE209迁移转化的影响及机理。正交实验结果表明白腐菌降解水体BDE209的最佳条件为:温度30℃,pH5,BDE209浓度1mg·L-1,降解时间7d。重金属对BDE209降解产生影响,其中低浓度Cu (≤1mg·L-1)、Cd (≤0.5mg·L-1)可促进白腐菌对BDE209的降解;高浓度(>1mg·L-1)的重金属对白腐菌降解BDE209均表现为抑制作用,且抑制作用为Cd>Pb>Cu。胞外酶与菌体对BDE209均具有较强的降解作用,降解率分别为54.14、60.17%,降解前后体系红外光谱分析表明,BDE209降解过程与CH2-O-CH2、Br-C等基团有关。同时,降解产物GCMS测定表明,BDE209降解过程存在脱溴作用。重金属对白腐菌胞外酶降解BDE209的影响与菌体方式相似,通过相关性分析及胞外酶对重金属的吸附实验可知,重金属主要通过影响胞外酶的方式来影响白腐菌对BDE209的降解。水/沉积物体系中,BDE209的分配是生物降解的前提,而重金属会对此过程产生影响。重金属对沉积物吸附BDE209的影响实验结果表明,Cu、Cd、Pb可促进沉积物对BDE209的吸附,且促进作用为Pb>Cd>Cu。沉积物对BDE209的吸附符合Freundlich吸附模型(R=0.9908),重金属的促进作用与沉积物中溶解性有机碳(DOC)有关;DOC的核磁共振谱图显示其主要为脂类物质,易于吸附BDE209,且吸附能力远高于非溶解性有机质。重金属与DOC结合后可降低DOC溶解性,使其滞留于沉积物中,进而促进沉积物对BDE209的吸附,降低了BDE209的生物可利用性。由于沉积物中土著微生物的作用,白腐菌对水/沉积物体系中BDE209的降解能力高于纯水体系,不添加重金属时降解率分别为71.1%、61.67%。对比纯水体系,水/沉积物体系重金属的影响作用较小,低浓度时影响不大,高浓度(>2mg·L-1)Cd、Pb表现出一定的抑制作用,且随着金属浓度增大而增强。Cu则表现出促进降解的作用。对比水体系,水/沉积物体系BDE209的降解延迟期及降解周期均有缩短。