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硅作为锂离子电池负极材料,在嵌脱锂过程中会出现的剧烈“体积效应”使得电极粉化,剥离,导致电池循环稳定性差;硅表面容易形成不稳定SEI膜,导致不可逆容量高,库伦效率低下。针对以上问题,结合石墨烯独特的结构特点和优异的导电性能,通过水热法合成SiO2/石墨烯前躯体,经过镁热还原,以PZS为碳源进行原位聚合得到表面碳包覆的二维“三明治”硅/石墨烯复合材料。通过SEM、TEM、XRD等手段对材料进行表征,并系统考察了所制二氧化硅/石墨烯、硅/石墨烯以及碳包覆硅/石墨烯复合材料的电化学性能。本文的创新之处在于:1)二维纳米片层的柔韧特性和多孔结构提供了缓冲纳米空间;2)石墨烯与纳米硅膜组成“三明治”整体式结构充分利用石墨优异导电性和导电网络结构,弥补了硅导电率低的缺陷;硅纳米膜超薄的二维结构特点以及多孔结构,有效减少离子的扩散路径,提高材料的倍率性能。3)硅/石墨烯/硅的“三明治”结构实现硅纳米膜与石墨烯的最大理论接触面积,并使的负极材料中硅活性物质含量较高,最大限度的发挥硅的嵌锂容量优势。4)碳膜的引入避免了硅层与电解液的直接接触,提高了材料的首次库伦效率,同时提高了材料整体的导电性。在上述创新工作基础上得到如下主要结论或结果: (1)水热法成功制备了在石墨烯表面包覆二氧化硅片层类似“三明治”结构的二氧化硅/石墨烯二维纳米复合材料,通过SEM、TEM分析证明了二氧化硅/石墨烯复合材料成纳米片层结构,且片层大小均匀,横向宽度在1μm左右。 (2)在NaCl作为卸热剂的作用下,通过镁热还原,得到二维片层结构的Si/石墨烯复合物,通过SEM分析证明Si/石墨烯复合材料仍然保持多孔片层结构;横向尺寸500nm左右,且尺寸均一;TEM分析表明石墨烯表面负载硅结晶,晶格间距为0.31nm。 (3)TEM等结构表征表明通过原位聚合在硅/石墨烯表面成功包覆一层碳膜得到C@Si-rGO-Si,以C@Si-rGO-Si作为电池负极不仅首次不可逆容量降低,而且循环稳定性和倍率性能得到明显提高;100次循环容量达到1093.5mAh g-1,容量保留率为74.4%,在2.0和5.0Ag-1的电流密度下,C@Si-rGO-Si负极材料的放电容量分别为761.4、502.4mAh g-1。