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城市大气污染尤其是颗粒物污染长期以来威胁着人类的健康,而在我国,随着城市化进程的加快,经济的快速增长,大气污染问题尤为严重。大量研究表明大气颗粒物,尤其是细颗粒物能导致呼吸系统、循环系统等损伤,其毒性作用与颗粒物粒径及化学组成密切相关。为此,本论文选择兰州市这个以大气污染闻名的城市为研究对象,收集兰州市近二十年大气污染资料,同时连续监测2005~2007年不同粒径颗粒物浓度,分析其变化特征;采集兰州市不同功能区(工业区、交通繁忙区、郊区)、不同季节、不同粒径颗粒物样品,分析测定颗粒物中水溶性离子和20种无机元素;用GAM模型探讨大气污染物对呼吸系统疾病和心脑血管疾病日入院人数的影响并通过毒理学实验初步探讨颗粒物对人群健康影响的生物学机制,取得了一些有意义的研究成果。(1)兰州市主要大气污染物PM10、SO2、NO2,近二十年来总体呈现逐年递减趋势,且冬春季高于夏秋季节,采暖期高于非采暖期;PM10在12月至次年1月和3~4月出现明显高峰,说明燃煤和扬尘均对PM10有较大贡献;SO2和NO2年变化呈典型的U型曲线,其中NO2变化相对比较平缓,说明冬季燃煤对SO2贡献比NO2大,NO2主要来源于汽车尾气,部分来源于燃煤。不同粒径颗粒物的污染特征表现为粗颗粒物TSP、PM10的最高峰在3~4月份,以春季风沙活动期污染最重,采暖期次之,非采暖期最轻;细颗粒物PM2.5、PM1.0最高峰出现在12月份,以冬季采暖期污染最重,风沙期和非采暖期差异并不明显。(2)兰州市不同粒径颗粒物中水溶性离子均以SO42-、NO3-、Ca2+、NH4+离子为主,不同功能区SO42-、NO3-、NH4+季节变化基本相似:冬季>春季>秋季>夏季;Ca2+、Mg2+则呈现出春季浓度最高,冬季次之,夏季最低。水溶性离子对细颗粒物质量浓度贡献较粗颗粒物大,即颗粒物粒径越小,水溶性离子的贡献越大,其中Ca2+、Mg2+、K+等矿质元素在粗颗粒物TSP中富集较高,二次气溶胶离子SO42-、NO3-、NH4+则正好相反,在细颗粒物PM2.5富集较高,而在TSP和PM10富集相对较低。颗粒物中NO3-/SO42-的比值均在0.2~0.5之间,工业区和交通繁忙区在夏季NO3-/SO42-值最大为0.49,冬季最小为0.21,说明冬季燃煤对大气污染的贡献要大于机动车尾气,而在郊区四季NO3-/SO42-比值相差并不大,平均为0.34,说明燃煤和汽车尾气对SO2和NO2的贡献相近。(3)不同功能区、不同粒径颗粒物中无机元素主要包括Ca、S、Fe、Mg、K、Zn、Pb、P、Mn、Na及Ba等十一种元素,且污染水平有明显差异,在西固工业区污染最重,城关交通繁忙区次之,榆中郊区最轻;不同功能区颗粒物中无机元素季节变化特征相似,榆中郊区为春季最高,秋冬季次之,夏季最低,而城关区和西固区均呈现冬季最高,春季次之,夏季最低。典型地壳元素Ca和Mg呈现类似季节变化,春季最高,夏季最低,污染元素中,燃煤的标识性元素S、Zn、As均呈现出冬季最高,春秋季次之,夏季最低的季节变化,来源于工业污染的元素Mn、Cd、Ni、Cu、V等季节变化并不明显,考虑与工业污染全年持续排放有关,Pb主要来源于汽车尾气,因此季节变化也不明显,但污染水平较高。(4)兰州市大气污染物对呼吸系统疾病的影响均表现出明显的滞后效应,PM10基本在滞后3~5d时相对危险度(RR)达到最大值;SO2在滞后1~3d(上呼吸道感染6d)时RR达到最大值;NO2大多数在2~4d时RR达到最大值,且具有统计学意义上的显著性;PM10、SO2和NO2日平均浓度每增加10μg/m3,总呼吸系统疾病全人群日入院人数的RR分别为1.002(95%CI:1.000~1.003)、1.005(95%CI:1.000~1.010)、1.011(95%CI:1.002~1.019);污染物对不同疾病的影响程度不同,从强到弱依次为:肺炎>上呼吸道感染>COPD,而且女性及65岁以上的老年人群对污染物较男性和65岁以下人群更加敏感。(5)兰州市不同大气污染物对心脑血管疾病别、年龄别及不同性别日入院人数RR的影响并不相同,三种主要污染物对总心脑血管疾病在滞后2~4d时RR达到最大值,且具有统计学意义上的显著性;PM10对缺血性心血管疾病在滞后2d时RR达到最大值,SO2和NO2对缺血性心血管疾病的影响为即时效应;PM10对高血压在滞后7d(老年人群为2d),SO2和NO2则主要在滞后2~4d时RR达到最大值;PM10对脑卒中在滞后6d(男性人群为2d),SO2和NO2则主要在滞后3~4d(女性人群为7d)时RR达到最大值;PM10、SO2和NO2日平均浓度每增加10μg/m3,总心脑血管疾病全人群日入院人数的RR分别为1.001(95%CI:1.000~1.003)、1.007(95%CI:1.003~1.012)、1.008(95%CI:1.001~1.016)。(6)兰州市不同功能区细颗粒物PM2.5对RAW264.7细胞具有细胞毒性,郊区诱导细胞凋亡能力较弱,工业区与交通繁忙区较强;且细胞凋亡能力表现出明显的季节性,各功能区均呈现出冬季最强,春季和夏季次之,秋季最弱;对于细胞死亡,呈现出明显的剂量效应关系,但各功能区差别不大,其致死能力亦表现出季节性差异,以冬季最强,春秋次之,夏季最弱。