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20世纪50年代,美国3M公司利用电化学氟化法首次生产出全氟化合物(Perfluorochemicals,PFCs),由于PFCs具有优良的化学稳定性、热稳定性、高表面活性及疏水疏油性能,被广泛用于化工、纺织、皮革、消防、日用洗涤剂、炊具制造等领域。PFCs具有生物毒性和潜在致癌性。许多研究表明这类化合物存在于各种环境介质中,包括河流、湖泊、海洋和沉积物。PFCs具有生物富集特性,在水生生物甚至人体血液中都有检出。作为一类全球性的新型污染物,PFCs已成为当前环境化学领域的研究热点和前沿。虽然目前有关PFCs在水生生物体内的含量分布已有众多研究报道,但有关其生物富集机理和环境因素的影响研究还相当欠缺,有关各种形态有机质、碳质材料对其生物富集作用的影响还不清楚。
本文分别考察了不同种类和来源的碳质材料和溶解性有机质对6种PFCs(全氟辛磺酸PFOS、全氟辛酸PFOA、全氟壬烷酸PFNA、全氟癸酸PFDA、全氟十一酸PFUdA和全氟十二酸PFDoA)在摇蚊幼虫(Chironomus plumosus)体内生物富集作用的影响。碳质材料分别选用了玉米秸秆和柳木来源的黑炭(char),玉米秸秆来源的烟灰(ash),2种多壁碳纳米管(Multi-walled carbon nanotube,MWCNT)以及1种单壁碳纳米管(Single-walled carbon nanotube.SWCNT);溶解性有机质则选用了蛋白胨、单宁酸、富里酸和胡敏酸。同时还研究了碳质材料和溶解性有机质共存对PFCs生物富集作用的影响。本文比较了不同分子结构PFCs在摇蚊幼虫体内的生物富集作用;深入研究了碳质材料和溶解性有机质对不同分子结构PFCs生物富集作用的影响;从PFCs在不同碳质材料上的吸附特征、PFCs的生物富集动力学和PFCs与溶解性有机质结合作用等多角度阐明了碳质材料和溶解性有机质的影响机理。主要研究结论如下:
⑴PFOS是环境中分布最广的PFCs,本文以PFOS为模式污染物研究了其在6种碳质材料上的吸附特性。PFOS在所选碳质材料上的吸附动力学均符合pseudo-second-order模型,PFOS在碳纳米管上达到吸附平衡的时间最短(2h),远小于其在char(384h)和ash(48h)上达到吸附平衡所需的时间。吸附热力学表明在所选碳质材料中,单壁碳纳米管和ash的吸附能力最强。单壁碳纳米管的强吸附主要来自于其巨大的比表面积。ash对于PFOS的强吸附则主要来自于其表面的正电荷与PFOS表面负电荷的静电相吸作用以及疏水作用的共同效应;同时PFOS在ash表面形成的半胶束也有助于增强其在ash上的吸附作用,根据PFOS分子体积与ash比表面积的关系计算可知其在ash表面形成了双层吸附。虽然PFOS同时具有疏水疏油的性质,但研究结果表明疏水作用在吸附中起主导作用。
⑵溶解性有机质(Dissolved organic matter,DOM)对水相中PFCs生物富集作用的研究结果表明,每种PFC在摇蚊幼虫体内达到富集平衡的时间不受溶解性有机质添加种类以及添加量的影响。PFOA需要3天即可在摇蚊体内达到平衡,长链的PFDoA需要7-9天才能达到富集平衡。同时,溶解性有机质(0-10 mgC/L)的加入并不影响6种PFCs在摇蚊幼虫体内富集量的顺序:PFOA
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