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钕铁硼基合金具有高剩余磁化强度、高矫顽力和高磁能积等优良的综合硬磁性能,广泛用于各类机电产品中。纳米晶NdFeB合金是目前稀土硬磁材料研究和发展领域的一个热点。纳米晶永磁合金主要包括纳米晶单相和纳米复合材料。纳米晶复合材料是由硬磁相和软磁相在纳米尺度范围内,通过两相之间的交换耦合作用复合而成具有剩磁增强效应的材料。它由硬磁相提供较高的矫顽力,软磁相提供高的饱和磁化强度,因此具有高剩磁、高最大磁能积以及低稀土含量等优点,有望发展成为新一代高性能的稀土永磁材料。为了获得更高磁能积的NdFeB基永磁材料,进一步理解纳米复合永磁材料的矫顽力和交换耦合行为等物理机制,本文采用Top-down技术和Bottom-up技术制备了软磁纳米颗粒、硬磁纳米颗粒和纳米复合永磁粉末,通过放电等离子烧结（SPS）技术制备出了大块纳米复合NdFeB/Fe（Co）永磁材料,同时系统地研究了其显微组织和磁性能以及反磁化机制。利用化学共沉淀法成功地制备了高饱和磁化强度的FeCo合金纳米颗粒,研究了制备工艺与材料组织、性能的关系。结果表明,采用不同的金属总离子与硼氢化钠摩尔比进行共沉淀反应,摩尔比为1.7:1时,退火后得到的纳米颗粒尺寸比较细小,分布比较均匀。获得了平均尺度为24nm的Fe65Co35合金粉。在此基础上,采用两步共沉淀方法成功地制备了平均尺度约为29nm的Fe/Co核壳结构纳米颗粒。通过调节沉积参数,可以获得具有不同Fe/Co摩尔比例的核壳结构颗粒。在无外加磁场下制备的核壳结构粉末的饱和磁化强度随着Co含量的增加而降低,矫顽力则逐渐增加;在外加磁场下制备的核壳结构粉末的矫顽力反而降低。核壳结构的纳米粉末在低于25K以下出现二次铁磁相变现象。通过氧化FeCo前躯体纳米粉末的方法成功制备了薄片状和条状尖晶石结构CoFe2O4纳米颗粒,研究了FeCo前躯体纳米粉末氧化不同时间及退火后引起的相转变及磁性能变化。通过控制FeCo前躯体纳米粉末氧化程度,研究了FeCo相转变成尖晶石CoFe2O4相的机理。在300K下,尖晶石CoFe2O4的矫顽力iHc达到155.3kA/m。采用表面活性剂辅助高能球磨技术（Top-down方法）制备了超细硬磁纳米颗粒和各向异性纳米硬磁粉末材料,研究了永磁粉末的显微结构以及磁性能,以及颗粒大小对磁性能和自旋重取向的影响。随着球磨时间的增加,颗粒尺寸逐渐减小,矫顽力逐步降低。在平均直径小于20nm的粉末中获得了矫顽力超过300kA/m。调整球磨工艺,当球料比为15:1时,成功地获得了各向异性的片状结构的硬磁粉末。研究还发现,随着NdFeB硬磁颗粒尺度减小,自旋重取向温度Tsr逐渐降低,但纳米片状结构的硬磁粉末Tsr温度较高,且随着片状结构粉末颗粒减小Tsr也减小。基于用化学共沉淀技术在硬磁粉末表面沉积软磁纳米颗粒的思想,采用Bottom-up技术将纳米Fe（Co）软磁颗粒分别和纳米晶快淬Nd2Fe14B粉末、HDDR-Nd2Fe14B粉末以及富稀土的NdFeB硬磁材料相复合,成功地获得了纳米复合永磁材料粉末。系统研究了软磁纳米颗粒在硬磁相表面的分布,不同软磁相含量以及不同软磁颗粒对纳米复合永磁材料的磁性能的影响。结果显示,随着软磁相含量的提高,纳米复合永磁材料的剩磁增加,矫顽力降低。在单相NdFeB粉末表面沉积Fe,Co或FeCo纳米颗粒,可以提高NdFeB粉末的剩磁和磁能积。但在富稀土NdFeB合金表面沉积软磁相的结果并不理想。研究不同的硬磁粉末基底对软磁相形貌、纳米复合永磁性能的影响以及硼氢化钠对硬磁表面的腐蚀作用。结果发现硼氢化钠对硬磁相具有严重的腐蚀作用,其机理为其与亚铁离子反应后生成氢气,导致在常温下发生氢化反应,从而导致硬磁相表面出现大裂纹区和小裂纹区。其对富钕钕铁硼腐蚀比单相钕铁硼更严重。此外,聚乙烯吡咯烷酮（PVP）的添加阻止了软磁颗粒的团聚和长大,得到包裹层平均颗粒为32nm软磁颗粒。基于Bottom-up技术得到的纳米复合粉末,采用放电等离子烧结技术（SPS）技术成功地制备了大块纳米复合NdFeB/Fe永磁材料。获得的NdFeB/Fe永磁硬磁性能可达99.8 kJ/m3。结果表明,SPS烧结前后软磁颗粒包裹层没有明显长大。利用Henkel曲线研究表明,材料中软硬磁相之间存在强烈的交换耦合作用。论文最后通过磁性分析研究了NdFeB-Fe纳米复合永磁材料的磁化机制。通过起始磁化曲线及矫顽力与磁化场的关系、回复曲线、退磁曲线可逆与不可逆行为等特征分析,发现单相NdFeB和以单相NdFeB为基体制备的纳米复合永磁粉末的矫顽力来源于畴壁的钉扎作用,钉扎场的大小与其矫顽力相当。富钕NdFeB及以其为基体制备的复合永磁粉末的磁化率曲线出现双峰,结果表明,软磁相区域的形核场较小,不是其矫顽力的决定因素,其矫顽力来源于富钕相对畴壁的钉扎作用。