掺铥光纤以其2μm附近的发射谱,通常被用作向更长波中红外非线性频率变换的泵浦源,其在非氧化物晶体中的本征损耗比掺镱激光器低得多;2μm激光具有凝血效应,因此被广泛用于生物组织的切除;2μm激光以其较低的光子能量,可被用于一些特殊软材料的材料加工;由于其发射谱覆盖水分子和二氧化碳分子的吸收峰,也可被用于呼吸气体检测、燃烧诊断等领域。另一方面,超短脉冲技术与高精度光谱测量技术的高速发展,以非线性光学为桥梁,促成了飞秒光学频率梳的出现。此后,飞秒光学频率梳在近红外与可见光波段被广泛应用于天文光谱学测量,高精度绝对距离测量,阿秒脉冲产生,超高精度光学原子钟等领域。由于大量分子在中红外波段存在特征的振动或转动能级,中红外飞秒光学频率梳在精密分子光谱学方面具有巨大潜力,不仅可将之用于理解分子结构与动态过程,还可用于复合物的无损诊断;中红外波段同时存在两个重要的光学窗口,可被用于灵敏度高于百万分之一的环境痕量气体检测、安检等领域;中红外波段中较低的瑞利散射损耗使得中红外光学频率梳可用于光学层析成像以及对混浊物质的成像。而迄今为止,基于掺铥光纤等增益介质的中红外光学频率梳的研究还不够成熟,不少关键技术亟待解决。围绕基于掺铥光纤飞秒激光的中红外光学频率梳中必须的关键过程,即低噪声种子源产生、非线性扩谱、载波包络相位探测与稳定等,本文工作主要包括:1.产生了基于九字腔锁模的掺链光纤激光器中低噪声飞秒脉冲种子光:飞秒脉冲作为迄今为止人类实现的可控的最短时间过程,通常由锁模过程产生。而锁模锁模的实现通常依赖于可饱和吸收效应。对于常见的可饱和吸收体而言,其制备简单、造价低廉、易于全光纤集成等优势促进了各类可饱和吸收体的产生和发展。然而,常见的可饱和吸收体大部分不支持高功率激光运转,同时也容易受环境温度湿度影响长期稳定性,为各种应用带来一定限制。等效可饱和吸收体通常有利于获得更优质的脉冲输出,包括更高的脉冲峰值功率、更窄的脉冲宽度、更稳定的湿度温度稳定性等。这其中非线性偏振旋转锁模曾长期在光纤激光器中占据统治地位。然而,由于非线性偏振旋转锁模的实现依赖于光纤内偏振效应,受光纤双折射影响,容易由于环境扰动破坏锁模条件。与之相比,非线性光纤环采用脉冲加成的形式实现锁模,不依赖于光纤内偏振变化,甚至还可以在保偏光纤中实现,体现出良好的环境稳定性。通过在非线性放大光纤环中加入一个相位偏置器,形成九字腔结构,可以极大改善原本八字腔激光器的自启动锁模特性,同时提高激光器重复频率至百兆赫兹量级。综合考虑激光器的环境稳定性和输出脉冲质量,选择了基于九字腔技术的锁模方式搭建低噪声掺铥光纤激光器。理论上,从非线性光学环形镜和非线性放大环形镜的透过率出发,系统研究了光纤环形镜中光纤耦合器分束比、光纤环光纤长度以及额外相位偏置器等对透过率曲线的影响。实验上,利用非线性放大环形镜中等效可饱和吸收效应,搭建了九字腔型掺铥光纤激光器,并观察了在不同腔内净色散情况下,激光器输出光谱和变换极限脉冲的变化规律;在输出光谱最宽的腔结构下,利用单模光纤进行腔外色散补偿,得到了脉宽在200fs附近的超短近变换极限脉冲;在高功率泵浦下,振荡级直接输出了单脉冲能量为7 nJ的高能量脉冲,变换极限脉冲宽度为160fs,对应20kW峰值功率的直接输出。为了进一步抑制腔内放大自发辐射引入的噪声,九字腔的一面端镜被替换成半导体可饱和吸收镜,实验验证了在九字腔和半导体可饱和吸收镜混和锁模情况下,激光器通过损失高功率兼容性,获得了较低的锁模阈值,更为可靠的自启动锁模特性,以及更低的自发辐射噪声。通过将腔内低掺杂的增益光纤换成高掺杂掺铥光纤,在仔细优化腔内色散图使得激光器腔内净色散趋近于零的情况下,在九字腔技术和半导体可饱和吸收镜混和锁模激光器中实现了呼吸孤子锁模,振荡级直接输出变换极限脉宽在80fs以内脉冲序列,光谱宽度接近70nm,脉冲宽度的降低可进一步抑制输出脉冲序列的相对强度噪声。九字腔型激光器结构也较为简单,并可以利用全保偏光纤结构提高环境稳定性。2.精密调控了九字腔锁模激光器中腔内脉冲动力学过程,以实现更低噪声种子输出:激光器输出脉冲特性,包括脉冲宽度、脉冲峰值功率以及脉冲噪声水平不仅受锁模方式决定,同时也由激光器锁模域影响。已被证实,在激光腔结构固定的情况下,对腔内脉冲动力学的精密调控有助于脉冲质量优化以及脉冲序列噪声抑制。传统方法中通常通过在腔内加入光栅对、棱镜对、空间光调制器、微透镜阵列等空间器件实现较大范围内脉冲动力学调控,然而,光纤激光器的全光纤结构为腔内脉冲动力学精密调控增加了难度。在九字腔锁模激光器中,为了改进激光器在高重频运转时的自启动锁模特性,光纤环中加入了利用法拉第旋光器与波片构成的相位偏置器。由于腔内光纤三阶色散的积累,腔内总的群延迟色散在零色散点左右符号相反。通过微调相位偏置器中的波片角度,腔内等效可饱和吸收效应和滤波效应反馈作用于腔内脉冲,使得脉冲工作波长在激光器增益谱内实现波长调谐,由于群延迟色散在零色散点左右的奇对称特性,腔内净色散影响了脉冲在腔内的演化过程,从而实现在不改变腔结构的情况下,激光器直接输出状态可以在类孤子态、呼吸孤子态和耗散孤子态之间转换。通过理论建模,详细解释了相位偏置器对于腔内脉冲演化的影响。数值模拟给出了与实验基本一致的结果,进一步验证了这种精密的腔内动力学调控手段的可行性。这样一种腔内脉冲动力学调控方式在不额外引入腔内器件前提下,能对腔内脉冲演化实现精密调控,对于后续放大器优化提供便利。3.实现了双包层掺铥光纤放大级中3 W平均功率的输出,为非线性扩谱做准备:在光学频率梳产生过程中,非线性扩谱过程后要求获得超过倍频程的光谱覆盖。而光纤激光器输出脉冲由于峰值功率不足,在非线性扩谱之前需要先进行功率放大。理论上,讨论了掺铥光纤的不同泵浦方式优劣,讨论了双包层掺铥光纤中各种影响放大器特性的效应,对掺铥光纤中较低的四个能级的速率方程建模,并求解了掺铥光纤中的有效增益曲线,研究了在不同泵浦强度下,掺铥光纤增益峰值的逐渐变化。实验中,利用双包层掺铥光纤对低噪声混和锁模激光器输出的种子光进行啁啾脉冲放大,可实现高于1W平均功率,脉冲宽度在250fs左右输出,输出脉冲质量良好,近变换极限;而通过匹配振荡级与放大器增益光谱,并进一步优化放大器结构,获得了放大级3 W平均功率输出,输出光谱在非线性作用下有略微展宽,但没有出现明显恶化,可应用于后续超连续谱产生。但是啁啾脉冲放大技术一般仅支持高于200 fs脉冲的直接输出,脉冲宽度的进一步降低通常需要引入非线性放大技术。4.获得了从1200nm到2500nm倍频程覆盖的超连续谱,以实现自参考载波包络相位探测:讨论并比较了中红外波段的数种光纤基底,并综合考虑光纤的环境稳定性,激光破坏阈值,材料非线性系数等,选择了氟碲酸盐光纤进行非线性扩谱实验。所采用的氟碲酸盐光纤具有4μm芯径,计算所得零色散波长在1450 nm附近,而在泵浦光1960 nm附近光纤呈现较大的负色散。利用掺铥光纤放大器作为泵浦源,在2.3 W功率泵浦下,所获得光谱覆盖了 1200nm到2500nm。其中1200nm部分光谱分量主要来自非线性过程中的色散波产生,可以保持较好的相干性和时域形状,但是光谱整体平坦度较差,有效光谱分量成分较弱,难以实现自参考载波包络偏移测量。为了改善超连续谱的平坦度,实验上在掺饵光纤系统中验证了时域良好无基底的种子脉冲可以有效提高超连续谱的平坦性,所获得超连续谱在1600 nm到2200 nm范围内平坦度在2dB以内。因此,在后续实验中,我们可以通过对掺铥光纤放大器输出脉冲形状的优化,改善超连续谱平坦度,以获得足够强度的有效光谱分量。5.提出并验证了主动的f-2f自参考技术对于载波包络相位可测量度具有显著提升效果,并利用这种技术获得了迄今最低的残余抖动:在传统自参考技术测量载波包络偏移频率过程中,由于超连续谱质量较差、激光源重复频率过高等原因,载波包络偏移信号的测量通常受散粒噪声限制,造成载波包络偏移无法探测或者探测所得信号信噪比过低,不足以实现相位锁定。而理论分析发现,在超连续谱产生之后,由于原本长波分量只有在经历一次非线性频率变换之后才能与原始短波分量进行拍频探测,长波分量多经历一次非线性过程,有效光子数被极大削弱。而拍频探测中,两路光子数的不均衡会极大降低拍频信号的信噪比。我们提出在传统f-2f干涉仪基础上,在倍频之前引入f频率分量的光学放大器,通过提高参与拍频的光子数量,从而提高测得载波包络偏移频率的信噪比。主动f-2f干涉仪的方案在钛宝石激光器中被验证,在引入合适的放大器条件下,拍频信号的信噪比相比于传统被动f-2f干涉仪探测信号提升了 20dB,达到高于60dB的信噪比。对探测到的载波包络偏移频率利用锁相环进行频率锁定,探测到锁定之后的残余相位抖动在15 mrad,对应于迄今最低的6 as残余时间抖动。如果排除量子极限噪声以及干涉仪本身长期漂移的影响,残余时间抖动应该在单阿秒量级。因此,主动的f-2f自参考技术可以在极大提高可测量度的同时,从一定程度上降低对超连续谱质量的要求。这样的主动f-2f干涉仪可以被广泛用在难以实现载波包络相位探测和锁定的激光器中,包括超高重复频率的激光器,掺镱薄片激光器等。除了利用稀土掺杂光纤作为长波分量增益介质,利用参量过程提供增益,主动的f-2f自参考技术理论上可以被应用于任意波长载波包络相位探测过程中信号信噪比的提升,有助于将载波包络相位稳定的脉冲序列之间的残余时间抖动降低至泽秒水平。6.实现了单台自由运转激光器中的精密双梳光谱学测量,测量结果具有皮米分辨率和千赫兹更新频率:由于其分子指纹谱特性,中红外光学频率梳的一个重要应用在于精密光谱学测量。在传统傅里叶变换光谱仪中,由于动镜的存在,光谱仪更新速率受限,探测精度较低。将光源替换为飞秒光源之后,将傅里叶变换光谱仪动镜一臂替换成为另一台相位锁定的飞秒光源,就组成了可应用于精密光谱测量的双光梳测量系统。双光梳测量在时域上表现为本振脉冲对信号脉冲的异步光学采样,将纳秒量级时间尺度的信号拉伸至毫秒量级,可直接在时域采样处理;在频域上,两列具有重复频率差的信号外差产生一系列以重复频率差为间隔的射频梳齿,将光频信号转换到射频波段,成为可以直接利用电谱仪测量信号。然而,双光梳系统中实现相位锁定所需的锁定环路系统复杂,成本高昂,极大限制了双光梳的实用性。而在单台激光器中,通过波长复用、偏振复用或者环行方向复用等形式,可以实现双重频激光脉冲序列的输出。由于这两列脉冲序列共用一个激光腔,其共模噪声可以被极大抵消,从而实现双重频脉冲序列的相对稳定。理论上,在锁模激光器中,利用非线性放大环形镜的滤波效应,在平衡增益和损耗的条件下,腔内双峰式的净增益曲线可以实现双波长锁模。由于两个波长间色散差异,激光器输出脉冲序列具有一个微小的重复频率差,可以实现异步光学采样。实验上,在九字腔锁模激光器中实现了稳定双波长激光锁模,两列脉冲序列间具有约3 kHz重复频率差,十分适于用作精密双梳光谱测量。脉冲序列之间的共模噪声可以被极大抑制,因此,即使在没有主动锁定的情况下,两个重复频率的超短脉冲之间也具有较好的自锁定特性,可极大简化系统复杂的双光梳测量系统。将该双波长双重频激光器应用于精密光谱测量时,实验测量了光纤系统中水分子造成的特征吸收谱线,通过时域相干平均,时域采样信号的信噪比可以被极大提升,并反算得到对应光谱信息。在1950nm附近,将探测得到的特征吸收峰与HITRAN标准数据进行比对,验证了测量系统较高的准确度和更新速率。通过处理多周期时域采样信号,还得到了梳齿分辨的光谱信息。单根梳齿线宽受限于采样时长,而尚未到达梳齿本身宽度限制。这样利用单台自由运转激光器实现双梳光谱测量的结构,可以作为精密双光梳光谱测量的经济型替代,完成一些气相成分的定性分析工作。利用激光腔对作用距离的拉伸作用,将双重频激光器与腔内吸收谱测量技术结合,还可能实现利用单台自由运转激光器对痕量气体组分的测量与评定。7.研究了各种双梳激光器中腔内脉冲碰撞的作用过程以及碰撞对于脉冲强度和脉冲重复频率的影响:在飞秒激光器中,利用波长复用、偏振复用、或者环行方向复用等形式,可以实现单台激光器输出双重频激光。在直接输出两个重复频率的激光器中,腔内两列脉冲序列在不断进行碰撞。本文推导了输出脉冲序列重复频率差与腔内各参数的关系,通过数值模拟,在双波长双重频激光器中观察到两脉冲的交叉碰撞,碰撞过程持续数十个腔环行周期,对输出脉冲序列引入相对强度噪声和时间抖动噪声。在双偏振复用的双重频激光器中,两脉冲之间的相互作用持续数百个脉冲环行周期。两脉冲之间的碰撞既有可能出现非交叉碰撞,也会出现交叉碰撞过程,两者分别表现出粒子和波的传输特性。而在双向传输的双重频激光器中,由于原本激光腔中也时刻发生着脉冲间碰撞,由于重复频率差引入的额外脉冲间碰撞对激光器整体输出水平影响较小。在相同模拟条件下,横向比较了这三种双重频激光器中脉冲碰撞对输出脉冲序列相对强度噪声和脉冲时域抖动噪声的影响,得出环行方向复用的双重频激光器由于腔内脉冲碰撞所引入的脉冲序列相对强度和时间抖动噪声都最小,最适宜用于双梳测量过程。由于输出脉冲相对强度和重复频率的起伏对于双梳光谱学测量的准确度具有极大影响,应尽量在实验中避免腔内脉冲碰撞引入的脉冲序列起伏。实验证实了,在腔外利用非对称干涉仪结构,可以尽量将伪干涉图样与干涉图样分开,以减小其对于真实光谱的影响。双重频激光器为研究这一类不断变化的腔内脉冲碰撞动力学过程提供了一个良好平台,有利于科研工作者进一步了解脉冲孤子之间的相互作用。综上,在掺铥光纤激光器中,围绕中红外光学频率梳的产生,我们开展了对各项相关过程的研究,包括:低噪声飞秒种子源的产生,2μm激光的啁啾脉冲放大,2μm激光泵浦的氟碲酸盐光纤中倍频程光谱的产生与其平坦度优化,主动f-2f自参考技术的提出与验证,极低残余抖动的载波包络相位的稳定,以及利用相对稳定的单台自由运转双重频激光实现双梳光谱学测量等工作。其中,利用九字腔中相位偏置器实现腔内脉冲动力学优化、主动f-2f自参考技术、以及相对稳定的双重频激光器实现精密的双梳光谱测量等工作具有良好的创新性。利用相位偏置器改变腔内脉冲动力学过程时,不改变激光器结构与重复频率,调节精细,可以为后续光放大器提供最合适的种子源;主动f-2f自参考技术在提高载波包络偏移信号的可探测度方面,极大降低了对超连续谱质量的要求,打破了传统被动的自参考技术中散粒噪声限制,将使得更多激光器载波包络相位探测和锁定成为可能;双重频激光器在双梳光谱测量中表现出了良好的相对稳定特性,使得它不仅可用于光谱学测量,在外太空绝对距离测量、人眼安全波段的高光谱探测等领域也具有重要的应用价值。