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能源是社会和国家发展进步的重要支撑,新能源的开发成为近年来研究的热点问题。氢能燃烧热值高,且燃烧的产物是对环境无污染的水,因而受到了广泛关注。然而,氢气在常温常压下为气态,密度很小,且易燃烧爆炸,因而氢能的运输与储存问题成为氢能应用的关键,开发安全稳定高效的储氢材料成为氢能利用的研究热点。在目前研究的众多储氢材料中,金属有机框架(MOFs)由于其多孔性、结构的多样性、较高的比表面积和较低的晶体密度,被誉为最富有应用前景的储氢材料之一,且其在气体的吸附与分离、有机催化反应和化学与生物传感器等方面有着广泛的应用。本文的工作是通过分子模拟的手段,建立计算模型,探究晶体结构属性,设计研究高效稳定安全的储氢材料。在现有的MOFs储氢材料中,Zr基系列MOFs材料热稳定性好,且在水、丙酮、苯、DMF等有机溶剂和酸碱体系中均可保持结构稳定。Zr基MOFs材料具有良好的储氢性能,可实现快速吸放氢气,循环可逆性好。本文研究Zr基MOFs材料UiO-66、UiO-67、MOF-801、MOF-802、MOF-808和MOF-841的储氢性能和影响因素,探究Zr基MOFs材料骨架结构的功能化、金属Li离子的掺杂和中心金属离子的取代等提高储氢性能的改性方法。本文研究了几种Zr基MOFs材料在77K时不同压力下的吸附等温曲线,包括质量吸附等温线和体积吸附等温线,发现高压下材料的比表面积和孔隙率是其氢气吸附能力的直接影响因素,低压下吸附热是影响材料储氢性能的重要因素。通过研究提高材料储氢性能的改性方法,表明在骨架结构的功能化中,-CN官能团的引入使材料的质量吸附容量提高了11.7%,-Br官能团的引入使材料的体积吸附容量提高了17.8%；在金属Li离子的掺杂中,化学改性法引入金属Li离子的储氢效果优于物理改性法,通过化学改性法引入金属Li离子后使材料的质量吸附容量提高了12.3%,体积吸附容量提高了14.5%；在中心金属离子的取代中,轻质金属Ti离子取代中心金属离子可以增加材料的储氢能力,通过轻质金属Ti离子取代后使材料的质量储氢能力提高了19.4%。本文研究了Zr基MOFs材料的储氢性能和影响因素,以及提高材料储氢性能的改性方法,为储氢材料的进一步研究和应用奠定理论基础。