【摘 要】
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人类发展对能源需求的快速增长不仅引发了能源危机,伴随的大量CO2等温室气体的排放还带来了一系列环境问题。通过模拟植物光合作用,开发高效的人工光合作用系统可以有效缓解能源危机和降低大气中的温室气体含量。目前人工光合作用技术主要存在两个问题:高活性催化剂依赖于贵金属的使用;水氧化动力学慢导致需要使用昂贵的电子牺牲剂。因此,开发高效、低成本的人工光合作用催化剂是亟需解决的核心问题。金属卤化钙钛矿(MHP
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人类发展对能源需求的快速增长不仅引发了能源危机,伴随的大量CO2等温室气体的排放还带来了一系列环境问题。通过模拟植物光合作用,开发高效的人工光合作用系统可以有效缓解能源危机和降低大气中的温室气体含量。目前人工光合作用技术主要存在两个问题:高活性催化剂依赖于贵金属的使用;水氧化动力学慢导致需要使用昂贵的电子牺牲剂。因此,开发高效、低成本的人工光合作用催化剂是亟需解决的核心问题。金属卤化钙钛矿(MHP)纳米晶(NCs)材料由于其材料制备成本低、能级易剪裁、缺陷容忍度高以及优异的光电性能为发展高效、低成本光催化CO2还原催化剂提供了一种重要选择。然而,MHP材料一方面由于其离子晶体结构特性导致对水等极性溶剂非常敏感,从而影响了光催化CO2还原的稳定性;另一方面由于其表面缺乏高效催化活性位点、光生载流子分离不充分等问题导致了较低的催化活性。围绕上述问题,本论文基于原位包覆的策略开展了以下两个探索性工作:(1)为了提高卤化钙钛矿在含水反应体系中的稳定性,我们首先以全无机铯铅溴(CsPbBr3)NCs为对象,通过引入无机硫酸根离子在其表面原位形成超薄硫酸铅(Pb SO4)保护层。结果表明,得益于Pb SO4良好的耐水性,相对于单独的CsPbBr3 NCs,所制备的CsPbBr3/Pb SO4复合材料在以CO2和H2O为原料的人工光合作用体系中表现出显著改善的稳定性。此外,超薄的Pb SO4壳层没有对电荷输运造成明显的影响,CsPbBr3/Pb SO4复合材料光催化CO2还原的活性得到很好的保持。(2)考虑到PbSO4等具有绝缘特性的保护层无法有效提高钙钛矿纳米晶的电荷分离,为了进一步提高卤化钙钛矿的光催化CO2还原活性,我们以甲脒铅溴(FAPb Br3)NCs为研究对象(相对于CsPbBr3具有更宽的可见光响应),通过简单的Zn I2异丙醇溶液处理在FAPb Br3表面形成Pb I2薄层。研究表明,在Pb I2层的保护下,所制备的FAPb Br3/Pb I2复合材料在以CO2和H2O为原料的人工光合作用体系中表现出良好的稳定性。更重要的是,Pb I2与FAPb Br3之间形成异质结,有效地改善了光生载流子分离效率,显著提高了CO2光还原效率。在不使用有机牺牲剂的情况下,光照70小时后,FAPb Br3/Pb I2光催化CO2还原的电子消耗量达到2053μmol g-1,比单独的FAPbBr3 NCs高7倍。
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