【摘 要】
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近年来,四环素类抗生素的滥用使其通过不同途径进入环境水体中,造成了严重的污染毒害问题,对生态环境和人类健康造成巨大的威胁。目前,针对该类抗生素的处理技术主要有吸附法、电化学法、光催化法等。其中,光催化法在降解抗生素方面表现了巨大应用优势和潜力。金属有机骨架材料（Metal-organic frameworks,MOFs）由于具有比表面积大、活性高、传输性能好等优异的物理化学性质,在光催化领域得到了
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近年来,四环素类抗生素的滥用使其通过不同途径进入环境水体中,造成了严重的污染毒害问题,对生态环境和人类健康造成巨大的威胁。目前,针对该类抗生素的处理技术主要有吸附法、电化学法、光催化法等。其中,光催化法在降解抗生素方面表现了巨大应用优势和潜力。金属有机骨架材料（Metal-organic frameworks,MOFs）由于具有比表面积大、活性高、传输性能好等优异的物理化学性质,在光催化领域得到了广泛的研究。其中,MIL-68（In）-NH2是由硝酸铟盐和2-氨基对苯二甲酸有机配体通过自组装配位形成,具有良好的可见光催化性能。本研究通过引入离子液体（Ionic liquids,ILs）或氧化石墨烯（Graphene oxide,GO）,制备了IL/MIL-68（In）-NH2和ILDAc/G/MIL-68（In）-NH2复合材料。利用多种表征手段分析了材料的结构及性质变化,探究了可见光催化降解盐酸强力霉素（Doxycycline hyclate,DOXH）的降解性能、途径以及机理。本研究针对MIL-68（In）-NH2进行功能化修饰,为制备具有广泛实际应用价值的离子液体功能化MOFs开辟了广阔的应用前景。研究内容及结果如下:（1）采用溶剂热法制备离子液体功能化的IL/MIL-68（In）-NH2复合材料。通过XRD、FTIR、SEM、N2吸附/脱附、UV-vis DRS、PL、电化学分析等表征手段对IL/MIL-68（In）-NH2复合材料进行测试。结果表明,ILs的引入没有改变MIL-68（In）-NH2的晶体结构,但影响了复合材料的尺寸、形貌、比表面积和孔隙结构。在光电性能方面,ILs的引入降低了电荷转移电阻,提高了光学稳定性、载流子密度以及光生电子和空穴转移效率,优选的离子液体为二乙烯三胺乙酸盐(ILDAc)。（2）IL/MIL-68（In）-NH2复合材料作为催化剂降解DOXH实验结果表明,ILDAc/MIL-68（In）-NH2可见光照射180 min后DOXH的降解率为92%(0.00918 min-1),高于MIL-68（In）-NH2和其他ILs功能化效果。最佳实验条件为:ILDAc的质量分数为10 wt%,p H为7.00、催化剂投加量为0.20 g/L、DOXH初始浓度为10 mg/L,表现了良好的循环利用性和稳定性。提出了3条可能的DOXH的降解途径以及ILDAc/MIL-68（In）-NH2吸附-光催化协同降解DOXH的机理。（3）采用原位溶剂热法制备了ILDAc/G/MIL-68（In）-NH2复合材料并应用于可见光降解DOXH。ILDAc和GO功能化后没有改变材料晶体结构和特征官能团。在p H为7.00、投加量为0.20 g/L、初始浓度为10 mg/L的最佳条件下,在可见光下照射120 min后DOXH降解率为96.44%,降解速率为0.0215 min-1,是MIL-68（In）-NH2的6.76倍,具有较好的结构稳定性和循环利用性能。
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