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本文采用密度泛函理论(DFT)研究了CO以及CO+H体系在金属Ni(111)表面的吸附行为。金属Ni(111)表面采用二维平板周期性结构模型来模拟，消除了团簇结构模型不能考虑体系边界效应的影响，而更加接近真实金属表面。本文分为两部分，首先对CO在Ni(111)表面的吸附过程进行探究，结果表明:CO在不同的表面活性位吸附后C-O键各有不同程度的削弱;通过对吸附能以及吸附后C-O键长和C-O伸缩振动频率分析，发现顶位(top)、桥位(bridge)、六方密堆积三重穴位(hcp)、面心立方三重穴位(fcc)这4个吸附位都以C端靠近表面的垂直吸附为稳定状态，均为非解离吸附，其中fcc与hcp两空穴位吸附性质几乎一致，为CO的最佳活性位。对CO与H在Ni(111)表面的吸附过程也进行了探究，结果表明:部分CO通过双基端加H生成中间物种-OCH和-COH，对其结构中的C-O键的键长和伸缩振动频率进行分析发现C-O键有很大程度的削弱，较不加H吸附时的C-O键更容易在活性位断裂，因而以金属Ni(111)表面做催化剂的情况下氢的加入有助于CO的解离。