新型镧锰复合氧化物制备及其去除水中锑的研究

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锑的毒性大,与砷相似,Sb(Ⅲ)的毒性是Sb(Ⅴ)的10倍。近些年来,由于自然作用和一些人为活动,使得部分锑进入水环境,造成水体锑污染,危害公众健康。锑污染问题是亟待解决的全球性环境问题之一,受到研究者的广泛关注。在除锑技术中,吸附法因其操作简单、高效等优点备受关注。金属氧化物类对锑的吸附较之炭质类及矿物类等以较高的吸附容量脱颖而出。而且,复合金属氧化物比单一金属氧化物具有更好的吸附性能。随着水体锑污染的日趋严重,开发新型的高吸附容量且同时能去除Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附材料至关重要。本研究旨在结合锰氧化物的氧化性与镧氧化物对阴离子吸附能力强的优点,制备镧锰复合氧化物吸附去除水中锑。通过FTIR、EDS-Mapping、XPS等技术对镧锰复合氧化物吸附锑前后表征。考察了镧锰复合氧化物对Sb(Ⅲ)、Sb(Ⅴ)的吸附性能;探究了镧锰复合氧化物对水体中Sb(Ⅲ)、Sb(Ⅴ)的去除机制。主要研究结果如下:(1)镧锰复合氧化物粒径范围为50—100 nm,具有较高的比表面积(180.4m2·g-1),等电点为6.0左右,材料表面有丰富的金属羟基,材料中Mn主要以Mn(IV)的形式存在。(2)准二级动力学模型能更好的描述镧锰复合氧化物对Sb(Ⅲ)、50%Sb(Ⅲ)+50%Sb(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)吸附动力学过程,其吸附类型为化学吸附。吸附等温线模型更符合F模型,吸附反应为多分子层吸附,镧锰复合氧化物对Sb(Ⅲ)、50%Sb(Ⅲ)+50%Sb(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)的最大吸附容量分别为282.95mg·g-1、220.57mg·g-1、134.04 mg·g-1。溶液pH值为3—6时,随着pH值上升,对Sb(Ⅲ)去除率逐渐上升,pH值继续升高至8时,对Sb(Ⅲ)去除率逐渐下降;pH值由3升至4时,镧锰复合氧化物对Sb(Ⅴ)去除率逐渐上升,pH值继续上升,对Sb(Ⅴ)去除率逐渐下降。离子强度对Sb(Ⅲ)、Sb(Ⅴ)的吸附影响不大,共存阴离子PO43-对Sb(Ⅲ)、Sb(Ⅴ)的抑制影响较大。(3)镧锰复合氧化物吸附去除水中Sb(Ⅲ)的机制为首先将Sb(Ⅲ)吸附至吸附剂表面,吸附剂表面的Mn(IV)将Sb(Ⅲ)氧化为Sb(Ⅴ),Mn(IV)还原为Mn(II)释放至溶液中,而后可能被重新吸附至吸附剂表面;去除水中Sb(Ⅴ)主要是通过Sb(Ⅴ)与吸附剂表面金属羟基发生络合反应被吸附至吸附剂表面从溶液中去除。
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