最近十几年,由于石墨烯的成功制备引发了二维材料的蓬勃发展。其中,二维磁性材料因其在构建自旋电子学器件方面的潜在应用而引起了人们浓厚的研究兴趣。目前,已经发现了一些二维本征磁性材料,而且二维磁性还可以通过施加外部电磁场、掺杂吸附、外部应力或者形成范德华异质结构等手段进行调控。寻找更多优良的二维磁性材料对于自旋电子学的研究和应用都具有重要价值。通过第一性原理计算,本文系统地研究了多层过渡金属氧族化合物和过渡金属磷族化合物MnXn+1（M=V,Cr,Mn;X=S,Se,Te,P,As,Sb;n=2,3,4）的结构、稳定性、电子结构和磁性,发现材料的性质随层数会发生明显的变化。在过渡金属氧族化合物和磷族化合物多层膜中,存在多种稳定的磁性半导体和磁性半金属材料。其中,V2Se3、Cr2S3和Cr2Se3为铁磁性半导体材料,Cr3S4、Cr3Se4、Cr4Se5、Cr3Te4、Cr4Te5、Mn2S3、Mn2Se3和Mn3Se4为铁磁性半金属材料。进一步的研究表明,这些材料不仅剥离能低,而且在双轴应变下性能也没有发生明显变化。本文首次研究了多层过渡金属化合物的性质对层数的依赖关系,并探究了性质随层数变化的物理起源。与单层过渡金属化合物相比,多层材料的层间会形成分子轨道态,且内外层原子的电荷分布存在差异。由于分子轨道劈裂与晶体场劈裂和带宽之间的竞争,导致观察到相当丰富的电性和磁性。此外,还发现尽管层间电荷的不平衡分布会导致交换作用倾向于双交换作用,但大部分材料的铁磁性应当来自于超交换相互作用。考虑到多层材料的居里温度可能超过室温,这些二维多层材料具有很好的应用潜力与价值。我们的研究不仅丰富了二维磁性半金属和半导体材料的种类,也为更多新型二维多层磁体的设计和合成提供了帮助。