【摘 要】
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基于导电纳米复合材料的柔性压阻传感器在健康监测、人体运动跟踪、电子皮肤、机器人等领域具有巨大的应用潜力。近年来,人们对基于导电纳米复合材料的柔性压阻传感器进行了大量研究,相关研究多集中于提升传感器的灵敏度、可穿戴性等方面。柔性可穿戴器件在实际应用中,很容易受到环境温度、湿度等因素的影响;然而,目前的研究报道多集中于常温环境,缺乏对传感器宽温域下综合性能的系统研究,尚未有针对复杂环境工况用高性能柔性
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基于导电纳米复合材料的柔性压阻传感器在健康监测、人体运动跟踪、电子皮肤、机器人等领域具有巨大的应用潜力。近年来,人们对基于导电纳米复合材料的柔性压阻传感器进行了大量研究,相关研究多集中于提升传感器的灵敏度、可穿戴性等方面。柔性可穿戴器件在实际应用中,很容易受到环境温度、湿度等因素的影响;然而,目前的研究报道多集中于常温环境,缺乏对传感器宽温域下综合性能的系统研究,尚未有针对复杂环境工况用高性能柔性压阻传感器进行开发设计。此外,新一代可穿戴电子设备亟需多功能化集成,以满足对传感、储能、电热等特定需求的应用。如何制备兼具多功能性与工作稳定性的高性能导电纳米复合材料,是未来发展高性能柔性压阻传感器的重要挑战。因此,本文致力于新型导电纳米复合材料及其柔性可穿戴压阻传感器的设计、制备及功能化研究,以满足柔性电子器件的实际应用需求。主要研究内容与结论如下:(1)探索导电纳米复合材料的温度相关力电响应行为,对于柔性压阻传感器在宽温域下的高精度感知至关重要。本部分首先制备了在柔性压阻传感领域中广泛使用的碳纳米管(CNT)/聚二甲基硅氧烷(PDMS)复合材料,随后研究了其在-150oC~150 oC宽温度范围的力学、电学和压阻性能。在-150 oC,CNT/PDMS复合材料变脆,不具有可逆压缩特性和传感特性;当温度高于90 oC,CNT/PDMS复合材料在热氧作用下发生物理软化,也不具备可逆传感特性。在-60 oC~90 oC范围内,CNT/PDMS复合材料兼具可逆的压缩特性与传感特性,其压缩模量与电阻率都随着环境温度逐渐升高而降低,而灵敏度则随着温度升高逐渐减小。通过循环稳定性研究发现,CNT/PDMS复合材料在室温下比低温和高温下具有更好的机械和压阻稳定性。鉴于温度变化对导电纳米复合材料的传感特性影响显著,在设计和制备柔性压阻传感器时必须考虑到环境温度变化的影响。(2)为了避免环境温度对于传感器工作稳定性的干扰,发展具有零温度电阻系数(TCR)的可穿戴压阻传感器意义重大。本部分通过简易的直写打印技术成功制备了石墨烯纳米片(GNP)/CNT/硅橡胶(GCE)纤维状纳米复合材料。该GCE纤维状纳米复合材料中的CNT具有负温度电阻系数(NTC),而GNP具有正温度电阻系数(PTC),通过优化调节CNT和GNP的质量比,获得了具有近零TCR(1.14×10-4/℃)的GCE纤维状复合材料柔性压阻传感器。所制备的GCE压阻传感器具有高灵敏度(100%,GF=14550.2),较宽的应变工作范围(<100%),极低的应变检测极限(>1%)、较短的响应时间(170 ms)和优异的循环稳定性(10000次循环)。此外,GCE压阻传感器具有良好的宽温域工作稳定性,并证实了其应用于人体运动监测时具有良好的抗环境干扰的能力。(3)除了环境温度,柔性压阻传感器还容易受到光照、环境湿度等因素的干扰,这大大影响了它们的应用稳定性。本部分以具有超高导电性的Ti3C2Tx MXene和优异生物相容性的竹纤维素(BCF)为起始原料,通过冷冻干燥法制备了孔隙率可调的MXene/BCF(MB)海绵,并利用硅橡胶对MB海绵进行封装,制备了一种具有PDMS@MXene/BCF(PMB)复合材料的柔性压阻传感器。该PMB传感器不但具有出色的压阻传感性能,即压力感知范围高达2 MPa、线性度R~2高达0.96,而且表现出了良好的生物相容性。此外,PMB柔性压阻传感器具有优异的工作稳定性,可在空气中长时间存储,可抵抗温度变化、湿度/水分侵蚀及紫外线照射。最后,成功验证了其在人体运动监测和软体机器人触觉感知等方面的应用。(4)除了工作稳定性,柔性压阻传感器的多功能化也是其重要发展方向。本部分通过真空抽滤工艺制备出一种具有传感、储能、电热等多种功能特性的MXene/竹纤维(BF)纳米复合材料。得益于MXene与竹纤维间的氢键作用,该MXene/BF复合材料的拉伸强度高达49.46 MPa,电导率高达4.8×10~3 S/m,在经受1000次拉伸、弯曲和压缩循环载荷后仍能保持良好的电学稳定性。基于MXene/BF复合材料制备了堆叠式柔性压阻传感器,其具有较高的灵敏度(0.153 k Pa-1)和较宽的线性检测范围(0~2.5 k Pa);基于MXene/BF复合材料的电加热器表现出优异的电热性能,当最低输入电压为2.5 V时,MXene/BF复合材料表面与空气之间的温差可达20 oC,可满足电热理疗的应用需求;基于MXene/BF复合材料的对称型固态超级电容器,与基于纯MXene的电容器相比,其体积比容量和质量比容量均有大幅提升,并且能够在弯曲、扭转、折叠等变形下表现出色的储能稳定性。因此,MXene/BF复合材料在可穿戴传感、储能、电热等方面具有良好的应用前景。
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