【摘 要】
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染料废水中有机污染物的高效去除是当前水污染控制领域的重要课题,非均相芬顿类催化技术为染料废水中有机污染物的降解提供了良好的途径。本文针对铁基非均相芬顿类催化体系在强碱性条件下面临的Fe3+/Fe2+转化慢、界面电子迁移速率及传质受限、催化效率低等技术难题,以构建具有高活性和良好稳定性能的铁基非均相芬顿类催化剂为目标,以铁基催化剂的金属组成调控为突破口,开展以靛蓝胭脂红(IC)为代表的目标污染物的增
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染料废水中有机污染物的高效去除是当前水污染控制领域的重要课题,非均相芬顿类催化技术为染料废水中有机污染物的降解提供了良好的途径。本文针对铁基非均相芬顿类催化体系在强碱性条件下面临的Fe3+/Fe2+转化慢、界面电子迁移速率及传质受限、催化效率低等技术难题,以构建具有高活性和良好稳定性能的铁基非均相芬顿类催化剂为目标,以铁基催化剂的金属组成调控为突破口,开展以靛蓝胭脂红(IC)为代表的目标污染物的增效降解机理研究。首先,通过浸渍法将Fe~0/Fe2O3双金属纳米颗粒负载在分子筛(OMSi)上,本文设计一种铁基双金属催化剂Fe~0/Fe2O3/OMSi用于活化过硫酸盐降解靛蓝胭脂红染料废水。采用X射线光电子能谱(XPS),扫描电子显微镜(SEM),全自动比表面积孔隙度分析仪(BET)对铁基催化剂进行形貌表征,发现Fe~0/Fe2O3/OMSi具有较高的比表面积和孔容、均一的孔径、良好分散,在分子筛上负载了纳米尺度的铁元素且高度分散;自旋共振波谱仪(EPR)证明溶液中存在硫酸根自由基和羟基自由基群。靛蓝胭脂红的降解速率与过硫酸盐浓度、反应温度呈正相关;碱性环境和Fe~0投加量比例的增加对降解速率有显著促进作用。在初始pH值为12、过硫酸盐浓度为5×10-3mol/L、Fe~0/OMSi和Fe2O3/OMSi投加量之比为12:18、温度为60℃、30分钟内过硫酸盐/Fe~0/Fe2O3/OMSi氧化工艺对100 mg/L靛蓝模拟染料废水的降解率可以达到95%。靛蓝降解过程呈现两阶段氧化模式,即零级慢速非均相反应和拟一级快速均相反应。其次,以FeS2矿石催化剂为超重力(RPB)反应器填料,形成RPB-FeS2-PS催化氧化体系降解靛蓝模拟染料废水。SEM表征证明FeS2在氧化反应前后表面仍比较光滑,微观结构未见显著变化;XPS证明FeS2填料表面的S-为Fe3+/Fe2+的氧化还原循环提供电子;EPR证明FeS2-PS体系产生羟基自由基和硫酸根自由基两种活性氧化物种;在pH值为12、PS浓度5×10-2mol/L、超重力因子β为48、液体流量20 L/h时,RPB-FeS2-PS氧化工艺20 min对150 mg/L靛蓝模拟染料废水降解率达到96%;氧化过程分为零级慢速非均相反应和拟一级快速均相反应。通过GC-MS分析了靛蓝模拟染料废水降解过程中的中间产物,推断出靛蓝模拟染料废水被氧化降解的可能路径,表明靛蓝模拟染料废水可以被RPB-FeS2-PS有效降解。本论文研究为有机污染物的高效去除提供了新装置、新技术,并为同类铁基非均相芬顿类催化剂的研制与应用提供了方法和理论依据,具有较好的科学意义和应用前景。
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