【摘 要】
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能源是人类活动的物质基础,人类文明的不断进步和经济的不断发展离不开优质能源的出现和先进能源技术的应用。化石燃料的大量使用已经造成了难以逆转的气候变化,迫使人们寻求并发展清洁能源,并将目光投向消耗后可得到恢复补充、不产生或极少产生污染物的太阳能、风能、生物能、水能、地热能、氢能等可再生能源。如今,开发环境友好型能源是全世界共同关心的问题,未来全电动化可能会成为一种全球化的趋势。有机-无机杂化卤化物钙
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能源是人类活动的物质基础,人类文明的不断进步和经济的不断发展离不开优质能源的出现和先进能源技术的应用。化石燃料的大量使用已经造成了难以逆转的气候变化,迫使人们寻求并发展清洁能源,并将目光投向消耗后可得到恢复补充、不产生或极少产生污染物的太阳能、风能、生物能、水能、地热能、氢能等可再生能源。如今,开发环境友好型能源是全世界共同关心的问题,未来全电动化可能会成为一种全球化的趋势。有机-无机杂化卤化物钙钛矿材料作为光电器件的关键材料,既能够克服化石燃料的缺点,又能满足能源需求,具有为全电力世界提供动力的潜力。这些材料具有可调能带位置、长载流子扩散长度和高电荷载流子迁移率等优点,这些独特的光电特性使各种基于钙钛矿的太阳能电池、光电探测器、发光二极管和激光器取得了快速发展。有效利用钙钛矿材料的超快载流子动力学特性,尤其是载流子的弛豫和复合特性,可以显著提升其在各个应用领域的性能,但仍然有很多深层物理特性还需要更深入的理解。因此,需要对有机-无机杂化钙钛矿材料中的激发态物种的光物理性质进一步研究,重点关注晶体结构、光电特性、电荷载流子动力学特性。我们希望本论文的研究能够为新型钙钛矿光电器件的设计和开发做出贡献,促进有机-无机杂化钙钛矿材料在未来更广泛的应用。本论文主要利用飞秒瞬态吸收光谱技术和时间分辨荧光光谱,研究了典型的有机-无机杂化钙钛矿材料的超快载流子动力学特性,包括准二维（PBA）2MAn–1PbnBr3n+1钙钛矿薄膜、FAPb(Br0.4I0.6)3纳米晶体和FAPbBr3纳米晶体。本论文主要内容如下:（1）不同层数的准二维卤化物钙钛矿具有放大自发辐射（ASE）特性和激光特性。我们使用瞬态吸收光谱和光致发光光谱来分析准二维（PBA）2MAn–1PbnBr3n+1钙钛矿薄膜的ASE特性和载流子动力学之间的关系。瞬态吸收数据表明,高激发强度的泵浦光激发后产生大量高温载流子,同时引发俄歇加热效应。当以约30μJ cm–2的激发强度照射样品上0.018×0.5 cm~2的矩形范围时,横向传播的光以ASE的形式在样品边缘被收集,并与钙钛矿薄膜中的俄歇复合过程竞争。随着无机八面体层数n的增加,高温载流子的缓慢冷却过程和俄歇复合过程降低了ASE阈值。随着温度降低,钙钛矿薄膜中的载流子温度冷却过程和俄歇复合过程都会加速,此时较低的ASE阈值说明低温时ASE过程在与俄歇复合的竞争中占据主导地位。（2）钙钛矿纳米晶体的载流子动力学过程在光电特性中起着独特的作用,并影响着钙钛矿器件的性能。我们利用瞬态吸收光谱研究了有机-无机钙钛矿FAPb(Br0.4I0.6)3纳米晶体中与温度相关的光生载流子动力学,包括热载流子冷却过程、载流子-载流子相互作用和载流子复合过程。随着激发光通量的提升或温度的降低,热载流子冷却过程减慢,载流子-载流子相互作用和载流子复合过程加速。此外,温度下降导致FAPb(Br0.4I0.6)3纳米晶体在175 K左右发生了从立方α相到四方β相的相变,与α相相比,β相的带隙变窄,纵向光学（LO）声子能量小,浅缺陷也相应减少,这些因素是造成不同相阶段光生载流子动力学变化的原因。此外我们发现,与环境温度相关的载流子温度冷却是由Fr?hlich相互作用和非平衡LO声子作用共同决定的。（3）压力是一个基本的热力学参数,可以大大改变功能材料的原子和电子结构,已经被广泛应用于了解结构与性能的关系。施加压力是一种简单高效地调节载流子动力学和光致发光特性的方法。在此,我们通过施加压力来调节FAPbBr3纳米晶体的载流子动力学和辐射特性。压力相关的稳态吸收和光致发光光谱表明,随着压力从0增加到3 GPa,FAPbBr3纳米晶体依次通过立方Pm3?m、立方Im3?和正交Pnma相。基于不同压力下的光致发光动力学,发现压力引起的深缺陷的出现和相结构的变化共同降低了荧光量子产率,延长了辐射寿命,有效地调控了载流子动力学。我们发现,立方相结构具有优异的荧光特性和快速的荧光衰减过程,而正交相结构会限制光子发射。
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