论文部分内容阅读
太阳能的利用,环境污染的控制与治理是人类面临和亟待解决的重大课题。二氧化钛光催化剂是具有代表性的半导体氧化物,在常温下利用光能氧化分解污染物,广泛应用于气相及水溶液中有机污染物的降解以及光电转换等领域。二氧化钛具备长期的稳定性和无毒性,成为光催化材料的研究热点。但TiO2禁带宽度大(3.2eV,锐钛矿),只能利用太阳光中的紫外线部分(仅占太阳光能3-4%),却无法充分利用太阳能。对催化剂进行改性,降低其禁带宽度使其光响应波长红移至可见光区,从而可利用太阳光辐射中能量占绝大多数的可见光(约45%),是TiO2光催化氧化技术进入实用阶段的关键。研究表明,通过修饰或改性使得TiO2响应太阳光的可见光部分,高效利用太阳能来解决能源和环境问题已经成为TiO2光催化研究领域的一大热点。 近年来,理论和实验研究发现,非金属掺杂的TiO2特别是采用非金属元素氮对TiO2进行掺杂改性,是拓展TiO2光谱响应范围的有效途径。从而极大地提高了使用太阳光进行光催化反应的效率,使其成为光催化反应的理想材料,并得到了广泛的关注。 本论文的工作主要分为以下几个部分: ①以钛酸四丁酯为原料,以醋酸为抑制剂,硝酸为催化剂,采用工艺比较简单的溶胶-凝胶法制备了二氧化钛纳米粉体,并对其进行了表征,同时分析了醇盐种类、溶剂用量、加水量、抑制剂的量等制备条件对粉体性状的影响。 ②本文首次采用尿素燃烧法一步制备氮掺杂二氧化钛纳米材料。本论文利用了尿素为氧化剂,并作为氮源,在短时间制备了氮掺杂TiO2纳米光催化剂。并采用XRD、TEM、XPS等测试分析方法对制备的粉体进行了结构和特性表征。实验发现在一定温度下得到的掺氮的TiO2均为锐钛矿相结构,晶粒尺寸在10-20nm,颗粒分布较均匀,没有明显的团聚现象;XPS测试表明N原子以Ti-N键的形式存在于TiO2中,N原子进入了TiO2晶格,成功实现了掺杂;采用UV-Vis吸收光谱研究了其光响应性能,实验发现,掺氮后的TiO2吸收带边相对于纯TiO2有明显的红移,当反应温度为400℃、反应时间为2h时,样品对紫外光和可见光都有较强的吸收;以样品在可见光照射下对典型染料甲基橙的降解能力来表征所制备粉体的可见光催化性能。结果表明:400℃下煅烧2h制备的氮掺杂二氧化钛粉体具有较高的可见光催化活性,大大拓宽了TiO2对太阳光谱的响应范围。 ③采用尿素燃烧法制备了氮、铈共掺杂的二氧化钛,对所制备的粉体进行了相应的表征。光催化实验结果表明,共掺杂的二氧化钛光催化剂与未掺杂的二氧化钛相比,其可见光催化效率大大提高。 本论文的创新之处是:首次利用尿素作为氧化剂,尿素同时作为氮源,利用燃烧反应在短时间内一步制备了氮掺杂 TiO2光催化剂,氮在主体半导体形成过程中自动掺入。氮掺杂量可以由尿素的加入量和热处理过程来控制。