Cu-La-Al-O氧化物等催化合成2-甲基吡嗪的研究

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吡嗪及其衍生物是一种重要的化工原料。2-甲基吡嗪作为低烷基吡嗪可广泛的应用于香料、药物及农用化学品的合成等诸多领域。由于用途广泛,2-甲基吡嗪的合成研究越来越受到国内外研究者的重视。本课题选取乙二胺和1,2-丙二醇为原料合成2-甲基吡嗪的路线,在前人探索的基础上对Cu-La-Al-0氧化物催化剂及负载13X分子筛催化剂的催化性能进行了研究。首先,采用改进的柠檬酸络合法制备了CuO/La2O3/γ-Al2O3催化剂,通过X射线衍射、氨气程序升温、程序升温还原等技术对其进行了表征,并分别考察了催化剂不同金属配比、焙烧温度以及反应温度、气体空速等对合成2-甲基吡嗪催化活性的影响。结果表明:催化剂中铜铝摩尔比为4:6,焙烧温度为700℃时,2-甲基吡嗪的选择性最好;在原料液中1,2-丙二醇、乙二胺和水的摩尔比为1:1:2,反应温度为320℃,气体空速1815h-1的条件下,1,2-丙二醇的转化率为100%,2-甲基吡嗪的收率为82.7%。此外,对催化剂的寿命和再生也进行了实验研究,得出当催化剂持续使用10h后开始失活,失活的催化剂经过烧炭及还原处理后活性可基本恢复到原来的状态。其次,为考察催化剂制备对其性能的影响,采用改进的柠檬酸络合法分步制备了CuO/La2O3/γ-Al2O3催化剂,并对其催化性能进行了测试。测试结果显示,当催化剂的组成为10%CuO/37%La2O3-γ-Al2O3时催化效果最佳,2-甲基吡嗪的收率达到了84.0%。最后,为了更好的了解改性13X分子筛催化剂,以铜、银金属离子作为负载组分,对双金属改性13X分子筛的催化性能进行了研究,得出7%Cu//10%Ag/13X分子筛催化剂的催化性能最好,2-甲基吡嗪的收率为73.4%。总之,经对比Cu-La-Al-O氧化物催化剂具有较好的催化效果。
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