【摘 要】
:
近些年来,实际水体中抗生素污染现状严峻,而光芬顿技术又是一种绿色高效、实用性强的实际污水处理技术,对降解抗生素具有十分独特的优势。目前,光芬顿技术的研究聚焦于制备p H工作范围广以及高效催化降解性能的光芬顿催化剂,以提升对抗生素等污染物的降解效果。在众多光芬顿催化剂中,铁锰氧体(Mn Fe2O4)所含有的Fe3+/Fe2+以及Mn3+/Mn2+金属对可有效促进H2O2的分解,此外Mn Fe2O4还
论文部分内容阅读
近些年来,实际水体中抗生素污染现状严峻,而光芬顿技术又是一种绿色高效、实用性强的实际污水处理技术,对降解抗生素具有十分独特的优势。目前,光芬顿技术的研究聚焦于制备p H工作范围广以及高效催化降解性能的光芬顿催化剂,以提升对抗生素等污染物的降解效果。在众多光芬顿催化剂中,铁锰氧体(Mn Fe2O4)所含有的Fe3+/Fe2+以及Mn3+/Mn2+金属对可有效促进H2O2的分解,此外Mn Fe2O4还具有强的顺磁性、更宽的p H工作范围、良好的化学稳定性、良好的生物相容性、窄的禁带宽度等诸多优良性质,因而吸引了环境、能源、催化等诸多领域科研学者的目光。在光芬顿实际应用中,比表面积、表面活性位点、H2O2利用率、光吸收能力、电荷转移等性质对光芬顿催化剂的性能影响显著。但是,在表面物理性质方面,Mn Fe2O4比表面积较小,且易于团聚,导致其暴露的表面活性位点有限;在光学物理性质方面,Mn Fe2O4对紫外光具有很强的响应,但在可见光照射下是不活跃的,而在太阳光中只有5%左右的紫外光,导致Mn Fe2O4在可见光波段内光生电子-空穴对的分离效率不高。从改善Mn Fe2O4的表面物理性质和光学物理性质的角度出发,本文制备了两类Mn Fe2O4基光芬顿催化剂,以四环素(TC)这类典型抗生素为对象,构建基于修饰型Mn Fe2O4的光芬顿体系用于TC的降解。本文围绕ZIF-8嵌入Mn Fe2O4晶体提升其表面物理性质以及金纳米材料(Au NPs)负载于Mn Fe2O4提升其光学物理性质,进而提升催化剂对TC光芬顿降解的性能两个研究方向展开研究。探讨这两种Mn Fe2O4基催化剂对TC的光芬顿催化降解性能,同时也对两种反应体系的主要机理、ZIF-8和Au NPs在各自体系中的作用以及Mn Fe2O4在两种反应体系中所起的作用进行了深入系统地探讨研究。本文首先利用具有大比表面积的ZIF-8来提高MnFe2O4的比表面积,改善其表面物理性质。采用搅拌法制备高比表面积的ZIF-8,再利用水热法合成制备了一系列ZIF-8嵌入Mn Fe2O4晶体的光芬顿催化剂。通过在ZIF-8与Mn Fe2O4间形成Zn-O-Fe结构来提高Mn Fe2O4的比表面积,降低其团聚性,进而增加其暴露的表面活性位点,最终提高其光芬顿降解TC的效果,TC降解效果在87%左右。研究发现,本章节研究虽然是基于改善Mn Fe2O4表面物理性质来开展的,但催化剂在p H的耐受性上也有一定程度的提升。在p H=3-11范围内,10%ZIF-8/Mn Fe2O4对都能有效的降解TC,且与大多数芬顿反应不同。该催化剂在pH=3的酸性条件下,对TC的降解效果并不是最优的,且酸性和碱性条件下对TC的处理效果相近,在80%左右。同时,10%ZIF-8/Mn Fe2O4还具有优秀的稳定性、强于单体的磁性以及处理实际水体中TC的能力,这些都与形成的Zn-O-Fe结构有关。该结构的形成使得在本章节研究体系中可能存在两种降解机制,在机制Ⅰ中,Zn-O-Fe结构只作为传递电子的媒介,而在机制Ⅱ中,Zn-O-Fe结构可以与产生光电子,同时还作为电子穿梭媒介。根据以上结果分析,本章节研究所制备的ZIF-8/Mn Fe2O4具有高效降解TC的能力,在实际水体中也能有效降解TC,这对实际水体中含TC废水的处理提供了一个高效、操作简单、可行的选择。进而,再基于AuNPs的局域表面等离子体共振效应改善MnFe2O4的光学物理性质开展研究。以氯金酸作为前驱体,利用光沉积法制备了一系列Au负载于Mn Fe2O4的光芬顿催化剂(Au-MFOx),在提高Mn Fe2O4可见光响应能力的同时,促进光生电子-空穴对的有效分离,促进H2O2的分解,进而加速对TC的降解,降解效果在89%左右。本章节实验研究发现Au-MFO3同样具有较宽的p H工作范围(p H=3-9)和实际水体中有效降解TC的能力。同时种子萌发实验也证明了TC具有较高的毒性,而Au-MFO3的光芬顿反应可以很大程度上降低TC溶液毒性对种子萌发的抑制作用。本章节研究有望为贵金属与双金属氧化物的设计和组合、实际应用的可能性提供一些可靠的理论基础。
其他文献
混合电容器(HCs),特别是锂离子混合电容器(LIHCs),被认为是锂离子电池(LIBs)一种较好的替代品。通常,混合电容器是由具有电池性质的负极和电容性质的正极组成,从而具有高能量密度、高功率密度和优异循环稳定性能等优点。然而,LIHCs在未来储能器件中的进一步发展在很大程度上受限于锂资源的稀缺和分布不均。因此,与LIHCs具有类似的电化学行为的钠离子混合电容器(SIHCs)和钾离子混合电容器(
细菌表界面上的动态变化对于细菌间通讯、细菌生存和菌群结构中起着关键作用。开发合适的细菌表面修饰工具,对于了解细菌的通讯机制,研究细菌与细菌、宿主、环境之间的相互作用意义重大。DNA作为一类具有可编程组装功能和高空间精度的材料,目前已被研究者们广泛应用于哺乳动物细胞膜界面的生化调控,但将其用于细菌表界面的工作还刚刚起步。为了实现DNA纳米材料在细菌表面的功能化修饰,本论文开发了两种核酸-蛋白质缀合物
原子转移自由基聚合(ATRP)是当前应用最为广泛的活性/可控自由基聚合方法之一,是聚合反应工程领域的研究热点。该技术的核心在于通过控制聚合反应的活化/逆活化平衡,降低体系中自由基浓度,从而抑制自由基终止等副反应。结合光、电、超声等外场调控的手段,对聚合体系的活化/逆活化过程进行调控,可以实现聚合反应过程的时空控制。相比于其他外场调控聚合手段,超声调控的优势在于超声作用可以强化传质,一方面可以加快聚
多壁碳纳米管(MWCNTs)和纳米氧化铜(CuO NPs)作为应用最为广泛的纳米粒子,在生产、运输、使用等生命周期内不可避免地进入水环境中,对水生生物造成一定的潜在危险。藻类作为水生生态系统中的最常见的初级生产者,繁殖迅速,对毒物敏感,常用作水生生物毒性测试的模型生物,因此研究纳米材料对藻类的毒性效应具有十分重要的环境意义。纳米粒子的单一毒性以及纳米粒子与重金属或有机污染物的联合毒性已得到广泛研究
随着国土空间合理有序和集约高效发展理念的不断加强,自上而下的传统规划与市场导向下的城市现状发展存在一定的偏差,导致国土空间与经济社会发展需求不匹配,难以满足国土空间有序、集约的动态反馈调节需求。综合考虑政策背景、经济社会发展需求、生态文明建设等因素,基于2005年、2010年、2015年和2018年四期长沙市城市遥感解译数据、2019年长沙市城乡规划实施评估报告、长沙市社会经济统计数据等,借助Ar
由物理创伤或疾病造成的关节软骨损伤是导致全球千百万人关节疼痛和残疾的原因。但是软骨组织具有很独特的构造,使得现有的治疗办法无法根治较大面积软骨缺损。软骨组织工程的深入研究,使完全修复软骨损伤成为了可能。支架材料为软骨组织工程的关键,运用性能优良的支架材料可以获得较好的修复效果。水凝胶具有类似天然软骨的成分和结构,无疑是软骨修复的理想支架材料。因此,研究出新型优良性能水凝胶用于软骨组织工程具有重大意
电化学生物传感器是应用广泛的一种检测诊断设备,因为它具有灵敏度高、特异性强、可连续在线检测、对待测物浊度要求不高、不需要复杂的预处理过程等优点。不过随着需求的增加及检测要求的增高,电化学生物传感器面临着识别受体种类受限,灵敏度不高等问题。本文利用新型识别受体,制备了不同的碳纳米材料作为电极支持材料构建了两种电化学生物传感器,分别用于水中污染物线性微囊藻毒素(L-MC-LR)的检测和肺癌标记物胃泌素
桥梁结构在现代交通系统中扮演着举足轻重的角色,在国民经济的发展与民生生活中发挥着重要作用。随着社会经济的发展,全国的汽车保有量,货物运输量急剧增加,车辆荷载对于桥梁的影响也随之增加。因而,在长时间的车辆荷载作用下,桥梁结构内部损伤及其疲劳程度也随之增加,严重影响着桥梁结构的正常使用寿命。所以,研发一种桥梁移动车辆荷载的识别与跟踪方法,对于桥梁健康预警来说,显得格外重要。在第一章中,主要介绍了传统与
建筑结构的抗震性能研究一直以来都是国内外学者重点关注的问题,而对结构进行抗震试验是了解其抗震性能最直接且有效的方法。对于立体车库、大型钢结构、框架结构以及砌体结构等已建建筑结构的抗震性能研究,通常采用结构现场原位动力试验。相对于传统的拟静力试验、模拟地震振动台试验以及拟动力试验,结构现场原位动力试验具有无需对结构进行缩尺、正确的边界条件等优势。采用电液伺服激振设备对结构进行现场原位动力试验,是较为
癌症一直是威胁人类健康的主要疾病之一,是世界性的重大公共卫生问题。目前,癌症的治疗方法主要包括手术治疗、化疗、放疗等。但是,这些方法由于治疗效果不佳、复发风险较高、副作用较大等,往往不能满足临床上对癌症治疗的需求。因此研究者们致力于开发新兴的癌症治疗手段,用于改善治疗效果、降低副作用。与此同时,接受这些方法治疗的患者依旧面临着副作用大、治疗效果不稳定等风险。因此探索安全的治疗-监控方式对减小治疗副