钻基催化剂的制备及其性能研究

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电催化水分解反应一般分成两个半反应:阴极析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)和阳极析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)。其中,HER 是涉及双电子转移,路径比较简单的反应。与HER相比,OER是一个四电子反应,反应路径复杂,所需过电位较高,这是影响电催化水分解能耗的关键所在。而具有优异催化活性,高稳定性的电催化剂可以充分降低水分解的实际电压,从而达到节约能源的目的。因此,研究电催化剂对于清洁能源的发展大有裨益。根据目前的研究报道,贵金属催化剂依然是商用的电催化剂,但是其高昂的价格不利于其在电催化水分解中的实际应用。因此,研究者寄希望于开发非贵金属基催化剂。其中,Fe元素作为一种十分廉价的金属,有希望通过掺杂等方式加以利用,既能降低其它金属的用量又可以通过调节电子结构提升催化活性。本论文具体的研究内容和结果如下:1.目前硫化物多通过两步水热法合成,有着制备过程时间长、能耗较高等问题。本章采用简单的微波辅助加热法合成铁钴硫化物可以有效降低成本,并探究了引入Fe元素对CoS性能的影响。此外,目前多采用碳纳米管,石墨烯等碳材料提高硫化物的导电性,然而这些碳材料成本过高。我们利用廉价且具有丰富的孔洞结构和含氧基团XC-72作为FeCoS2的载体。结果表明,当XC-72作为FeCoS2的载体时,降低了 FeCoS2的结晶度以及电荷转移电阻,从而提高了 FeCoS2的OER活性。2.由于电催化水分解反应是一个三相界面的反应,因此本章采用XC-72、CNT、GO这三种碳材料,通过物理方法构建了利于三相反应的三维碳材料负载的FeCoP(FeCoP/C)催化剂。结果表明,FeCoP/C呈现出花瓣状的形貌,这不仅增加了表面积与电极的浸润性,也为氧气的逸出提供了通道,使FeCoP/C成为良好的电解水双功能催化剂。3.目前宏观自支撑电极研究的热点是采用水热法制备负载在泡沫镍基底上的活性材料,而对于基底材料本身研究较少。因此本章首先比较了泡沫镍、泡沫铁、泡沫镍铁基底材料的电催化活性。结果表明,泡沫镍铁的电催化活性最为优异,这可能是金属铁镍元素的协同作用所致。然后直接磷化泡沫镍铁基底材料制备得到NiFe-P foam催化剂,并对其电催化性能进行了探讨。
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