本人在攻读博士学位期间主要从事了以下三个方面的研究:本文第一部分用B3LYP方法在aug-cc-pvDZ水平上,利用自然键轨道(Natural Bond Orbital, NBO)和分子中的原子理论(Atoms in Molecules),研究了用氮原子逐个取代环丁二烯、环戊二烯和苯分子中的CH基团后所得到的二十七种含氮等电子体化合物的分子构型、电子结构、能量、生成热及异构体的相对稳定性,重点考察了含氮量对化合物含能性质的影响。结果表明:随着氮原子数增加分子总能量降低,且存在很好的线性相关性。采用了G3方法对分子的生成热进行了计算,结果表明:随着分子中氮原子个数增加,化合物的生成热将增大,其中环丁二烯含氮等电子体增加最大,其次为苯,环戊二烯增加较缓慢。这27种化合物中六嗪、四氮环丁二烯、五嗪和三氮环丁二烯的生成热较大,它们成为含能材料的潜力较大。对各异构体分析显示,氮原子位置与总能量和生成热的关系均为:(邻)间位<(邻)对位<邻位。此外,通过NBO方法分析了分子的超共轭作用和立体排斥能对异构体稳定性影响,结果表明超共轭作用是影响各异构体构型相对稳定性的主要因素。本论文第二部分是在前一部分研究苯的含氮等电子体的基础上选择了生成热较高的五嗪、1,2,4,5-四嗪和均三嗪作为母体化合物,用-CN、-NO2、-NH2、-N3、-N2H、-NHNH2、-N4H和-N4H3基团取代母体上的氢原子共得到27种衍生物,在B3LYP / aug-cc-pvDZ水平上研究了取代基对分子构型、电子结构、分解能及含能性质的影响。结果显示每一个衍生物中均存在一个离域π轨道,这有利于提高该类化合物的稳定性。对衍生物分解能的研究显示-CN和-NH2取代的衍生物的分解能比未取代时更高,而-N3、-NHNH2、-N2H、-NO2、-N4H3和-N4H取代的衍生物的分解能比未取代时低,且依次降低,暗示了这些取代基的取代