石墨烯量子点结构多样,性能丰富,在纳米器件领域具有较大的潜在应用。由于可能的结构数目过多,对石墨烯量子点结构和性能的系统研究仍然是一个挑战。本文提出了一个有效的解决方案,包括结构识别、能隙评估模型以及蒙特卡洛树搜索。运用结构识别技术,我们对碳原子数目较小的石墨烯量子点进行了高通量第一原理计算;考虑局域成键环境,我们确定了6种不等价碳原子和13种碳碳键,提出了多参数紧束缚模型与第一性原理计算数据拟合,得到很好的结果,可以高精度并快速评估体系的能隙。结合蒙特卡洛树搜索方法和等价性判断,我们找出了不同碳原子数下结构和能隙分布之间的关联,并通过第一性原理计算证实了相关结果。我们发现,对于不同饱和氢原子数的石墨烯量子点,氢原子的化学势会影响体系结构稳定性,有着相同碳、氢原子的同分异构体的稳定性随能隙增大而增加。由于量子限制效应的存在,一般的高对称结构能隙往往随着尺寸的增加而减少,而我们的搜索发现最大能隙随着碳原子数的增加表现出波动,这反映出体系的能隙依然主要由结构特征决定。我们的结果展示了石墨烯量子点能隙随结构呈现出丰富的多样性,这有助于拓展石墨烯量子点在纳米光电器件、生物医学荧光标记等领域的潜在应用。