【摘 要】
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含氮化合物一直以来都是医药、农业和材料等领域中重要的化合物,所以C-N键的生成在有机反应中非常重要,尤其是探索一种条件温和、经济绿色的合成方案更是一个重要的课题。金
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含氮化合物一直以来都是医药、农业和材料等领域中重要的化合物,所以C-N键的生成在有机反应中非常重要,尤其是探索一种条件温和、经济绿色的合成方案更是一个重要的课题。金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）被认为是一类新颖的多孔晶态材料。该类材料相较于传统的无机多孔材料具有优秀的孔道性、高比表面积和密集的金属位点,有优秀的选择性和可调性并能够循环使用,可以作为优良的非均相催化剂,因此吸引了许多化学工作者们的注意。基于这些思路,本文以二苯胺四羧酸为有机配体构筑两例全新的MOFs,探索了其结构和性质并作为催化剂高效催化C-N偶联反应。（1）通过溶剂热法,以二苯胺四羧酸为有机配体与Zn2+构筑了新型Zn-TDPC材料。在a轴方向该MOFs具有大小分别为13.08×6.28?2和11.42×3.33?2四边形孔道并且在孔道中均匀分布配位不饱和的锌离子位点。并通过单晶衍射分析、元素分析测试、粉末X射线衍射、红外光谱,紫外光谱以及热重分析来表征Zn-TDPC的结构和性质。该Zn-TDPC易于合成且拥有很高的物理化学稳定性,通过对Zn-TDPC物理化学性质的探究可以发现该MOFs在化学领域潜在的应用价值。（2）将在C-N偶联反应中有极高应用的铜离子与二苯胺四羧酸配体通过溶剂热法构筑了新型的Cu-TDPC材料。沿a轴观察该MOFs包含尺寸为8.58×11.86×11.65?2的三角形孔道和开放的路易斯酸催化中心。将其作为非均相催化剂应用于C-N偶联反应中,达到了良好的催化效果。同时优化了反应条件,以苯硼酸作为芳基硼酸,N,N-二甲基甲酰胺作为反应溶剂并在一定温度进行反应效果最佳,并且对底物范围进行了拓展。
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