多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocaebons,PAHs）是一种典型的持久性有机污染物（Persistent Organic Pollutants,POPs）,具有来源复杂、持续输入、难降解和分布广泛的特征,对人体具有致癌、致畸和致突变作用。2001年,PAHs被列入《斯德哥尔摩公约》,其中16种被列入美国环境保护局（USEPA）优先控制污染物名单之中。近几十年来,全球气候的改变导致全球范围内,尤其是城市内大气环境、土地利用和覆被、水环境和水资源发生了一系列的变化,城市的环境污染特征呈现出多元化和复杂化的演变趋势。因此,城市的生态环境问题成为了人们当今所共同关注的重点和多学科交叉研究的内容。上海位于长江经济带的重要交汇地带,是长三角经济圈的核心城市。随着城市化和社会经济的迅速发展,上海市出现了生态系统退化和环境质量恶化等问题,已成为众多学者和科学家们所关注的热点区域。近年来,上海市PAHs污染现状十分严峻,并且PAHs污染呈现出多元化的复杂演变趋势。目前已有众多学者对上海市内各介质中PAHs赋存和来源进行了研究。干湿沉降是污染物从大气到达地表生态系统的主要过程,一旦沉降到陆地或水环境表面,污染物会参与到土壤侵蚀、地表径流和地下水径流等生物地球化学循环过程。这些污染物既可以被地表生物直接吸收,也可以被生物转化和利用,生物的分解和转化作用使污染物的物理和化学性质发生改变,其潜在毒性会经食物网传递、放大和富集,最终影响人类健康。大气颗粒物由固体和水性物质的混合物组成,它们通过人为和自然途径进入大气。致癌性较强的高分子PAHs多被吸附在细颗粒物中,对公众的健康构成严重威胁,同时影响了能见度,气候和生态系统。PM2.5即空气动力学直径小于2.5μm的大气颗粒物,与较大的颗粒相比,其具有更大的比表面积,更易与有毒化合物结合从而对人体健康造成更严重的威胁,其中多环芳烃是PM2.5的重要有毒成分。本研究以上海市干湿沉降为研究对象,利用APS-3A型干湿沉降采样仪在上海市城市和郊区连续采集了2020年7月至2021年6月的干湿沉降样品。其中,干沉降样品24个,城市和郊区各12个。湿沉降样品110个,城市样点51个,郊区样点59个。分析了城市和郊区干湿沉降中PAHs的浓度及其组分含量特征,计算PAHs的干湿沉降通量,揭示大气干湿沉降中PAHs的时间变化规律和城郊分布特征,丰富了典型城市上海市干湿沉降污染状况的实时数据。同时由于PAHs与PM2.5结合带来的严重危害性,单独分析PM2.5中PAHs的浓度,组分含量及其季节变化,收集对比大量国内外研究数据分析污染现状。利用特征比值法与正定矩阵因子分解法对大气干湿沉降及PM2.5中PAHs进行源解析及来源的季节动态变化。同时利用拉格朗日后向轨迹模型（HYSPLIT）模拟了PM2.5的迁移途径,使用CWT与PSCF算法解析其潜在来源。最后,采用终生致癌风险（ILCRs）作为衡量PAHs潜在的致癌风险,估算不同年龄和性别人群的经口摄入、皮肤接触和呼吸摄入三种途径导致的癌症风险,不仅可以完善大气干湿沉降和PM2.5的污染特征数据,同时为防控城市空气污染提供科学依据,为保障人体健康,实现社会经济生态可持续发展提供理论支持。本次研究,主要结论如下:（1）上海市全年大气干沉降中美国环保局（US EPA）优控的16种PAHs浓度范围0.69～56.43μg/g,平均值22.5μg/g。城市样点高于郊区样点。7种具有明确致癌性PAHs的总浓度范围0.14～14.58μg/g,平均值6.05μg/g。致癌性最强的Ba P单体为0.72±0.54μg/g。根据重污染样品的标准,部分干沉降样品属污染严重样品。降尘通量平均值为112mg/（m~2?d）,城市样点（112.51 mg/（m~2?d））大于郊区样点（98.16mg/（m~2?d））,最大值均出现在旱季。Σ16PAHs通量范围为0.11～5.36μg/（m~2?d）,平均值为1.64μg/（m~2?d）,城市大于郊区。7种具有明确致癌性PAHs的总浓度值范围为0.02～1.89μg/（m~2?d）,平均值为0.41μg/（m~2?d）。约占干沉降中Σ16PAHs比例25%。两采样点Σ16PAHs通量均为旱季＞雨季。（2）16种PAHs单体中,干沉降通量大小由高到低排序为2～3环＞5～6环＞4环。城市样点的高环干沉降通量远大于郊区,是由于城市样点处于闹市区,车流量大,汽油和柴油燃烧过程排放大量高环单体在大气中扩散与降尘颗粒结合,进而沉降到地表。同时,冬季高环单体通量显著高于其他季节,是北方地区采暖季燃煤量增加与长距离运输的结果。（3）上海市全年大气湿沉降中Σ16PAHs浓度范围为0.16～12.36μg/L,平均值为1.83μg/L。7种具有明确致癌性PAHs的浓度值平均值为0.19μg/L。通量范围为0.46～59.01μg/（m~2?d）,平均值为13.07μg/（m~2?d）,Σ7PAHs通量城市大于郊区,雨季＞旱季。2～3环＞4环＞5～6环。同时发现,湿沉降对大气中PAHs的去除率远大于干沉降,秋雨季由于台风的出现湿沉降的去除效率最高可达98%。（4）上海市全年PM2.5中Σ16PAHs浓度范围为3.32～68.55ng/m~3,平均值为12.39ng/m~3。7种具有明确致癌性PAHs的总浓度值范围为0.83～14.00 ng/m~3,平均值为3.7ng/m~3。占Σ16PAHs的13%～49%,平均比例27%。致癌性最强的Ba P单体浓度范围为0.06～1.21 ng/m~3,平均值为0.35 ng/m~3。7种具有明确致癌性PAHs的总浓度值冬季＞秋季＞夏季＞春季。冬季致癌性PAHs浓度增长迅速。（5）特征比值法的结果表明上海市干沉降中PAHs主要为煤和生物质、石油不完全燃烧的混合来源。湿沉降来源有明显季节分异,旱季PAHs来源主要为石油源燃烧与煤和生物质混合来源,秋雨季为煤和生物质燃烧,春雨季及梅雨季为煤和生物质燃烧,PM2.5中PAHs来源为石油燃烧及煤和生物质燃烧的混合来源。（6）PMF模型结果表明城市与郊区样点干沉降中PAHs来源类型一致,包括炼焦源、交通排放源和石油泄露或挥发源。但贡献率有差异,城市样点交通排放源占主导位置,郊区样点炼焦源占比最大。湿沉降来源类型分别是石油泄漏或挥发、煤燃烧、交通排放中的汽油和柴油源。PM2.5样品中PAHs来源种类复杂,运用后向轨迹HYSPLIT模型,潜在源贡献分析（PSCF）及浓度权重轨迹分析（CWT）对四个季节模拟结果可以发现,上海市PM2.5潜在源贡献区域主要为远距离地区,相近的长三角其他地区贡献较少。不同季节外源传输对上海的贡献相近,但地区空间分布有季节差异。（7）运用终生致癌风险（ILCRs）模型评估了不同年龄段人群以不同途径的暴露致癌风险,结果表明,人体皮肤直接接触大气颗粒物是致癌风险最大的一种途径。干湿沉降均在旱季致癌风险达到最大,PM2.5中PAHs的ILCRs值冬季＞夏季＞秋季＞春季。此外,致癌风险随年龄增长且女性大于男性这一变化规律比较明显。